锂及其含锂合金的研究与应用现状
第34卷第4期兵器材料科学与工程
Vol.34No.4DOI ：CNKI:33-1331/TJ.20110706.0735.001网络出版时间：2011-07-0607:35网络出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/33.1331.TJ.20110706.0735.001.html
锂及其含锂合金的研究与应用现状
22222
郑笑芳1，，彭晓东1，，谢卫东1，，苏中华1，，李文娟1，
（1. 重庆大学国家镁合金材料工程技术研究中心，重庆400030；2. 重庆大学材料科学与工程学院，重庆400045）摘要对锂、含锂及锂合金的研究情况进行总结，综述金属锂的制备工艺，Al-Li 合金、Mg-Li 合金的特性、性能改善途径及制备工艺，锂合金热电池阳极材料的研究概况。还阐述了含锂及锂合金的应用现状。关键词锂；Al-Li ；Mg-Li ；阳极材料；制备工艺；熔盐电解法；热还原法中图分类号TF826.3；TG146.2
文献标识码Ａ
文章编号1004-244X （2011）04-0094-05
（1.National Engineering Research Center for Magnesium Alloys ，Chongqing University ，Chongqing 400030，China ；Abstract Research and application status of lithium and its alloys were summarized. Preparation technology of lithium was described. Research survey of lithium alloys used for anode material of thermal battery was described. Meanwhile ，application situation of lithium alloys and lithium ⁃bearing alloys was expatiated.
Key words lithium ；Al ⁃Li ；Mg ⁃Li ；anode material ；preparation technology ；molten salt electrolysis ；thermal reduction
2.College of Material Science and Engineering ，Chongqing University ，Chongqing 400045，China ）
22222
ZHENG Xiaofang 1，，PENG Xiaodong 1，，XIE Weidong 1，，SU Zhonghua 1，，LI Wenjuan 1，
Research and application status of lithium and its alloys
introduced. Alloy characteristics ，improvement approaches and production process of Al ⁃Li alloys and Mg ⁃Li alloys were
金属锂，银白色，密度0.534g/cm3，熔点180.54℃，沸点1336℃，被誉为“能源金属”。锂及其化合物具有一系列优异的物理化学性质，锂广泛应用于玻璃陶瓷、石油化工、冶金、纺织、合成橡胶、润滑材料、医疗、核能发电等领域，Al-Li 合金与Mg-Li 合金主要应用于航空航天、国防工业领域，Li-Al 、Li-Si 及Li-B 合金主要应用于热电池能源领域。随着应用范围的扩大，金
收稿日期：2011-04-20；修回日期：2011-04-28
属锂及其合金延伸产品的需求量日益剧增，而对金属锂的纯度要求亦越来越高，高新技术领域均要求Li ≥99.9%。
1817年瑞典科学家阿弗维得松在分析锂云母和
锂长石时发现锂。20世纪20年代，德国研制出第一种含Li 的Scleron 铝合金，1957年美国Alcoa 铝业公司研制成功X2020合金。1910年Masing 发现Li 能使Mg 发
基金项目：国家重点基础研究发展计划资助项目（2007CB613702）；科技部国际合作项目（2010DFR50010）作者简介：郑笑芳，男，硕士研究生；主要从事镁合金及镁合金制备研究。E-mail ：[email protected]。
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第4期郑笑芳等：锂及其含锂合金的研究与应用现状95
生结构转变，Mg-Li 合金开始发展。20世纪70年代，锂及锂合金开始作为热电池阳极材料［1］。当前，主要研究工作可分为：组织性能改善途径的工艺优化及新
方法；制备新工艺；热力学研究；新型合金的开发。
1金属锂的制备工艺
1.1熔盐电解法
熔盐电解法是传统制备技术，目前90%以上的金属锂采用这种方法制备。工业上采用石墨阳极和低碳钢阴极，以LiCl 、KCl 为电解质，其中KCl 为支持电解质，起稳定和降低熔点的作用，在直流电作用下，阳极产生Cl 2熔盐电解法生产锂虽然工艺成熟，，阴极产生Li 。
但存在以下问
题：原料LiCl 由Li 2要求较高；阳极生成CO 3Cl 或2严重；金属锂产品中杂质钠的含量较高；，污染环境，LiOH 加工，电解槽及电极腐蚀价格较贵，且纯度
工艺流程长，能耗高［2］
。张明杰等［3］
对以Li 2解过程和Li 2研究，发现Li CO 32在KCl-LiCl CO 3为原料生成锂的电
时地添加Li 2黏；下料偏少则阳极上不再是CO CO 33，下料偏多则槽底发生沉淀，可以替代LiCl 体系中的电化学行为进行电解Li ，但要求适量适O 2-放电，而是电解质发Cl -放电，使电解过程无法进行；电解质中的O 2-减少到其扩散到电极表面的速度不足以供给电极反应时，应该向熔体中添加Li 21.2真空热还原法
CO 3。真空热还原法是利用Li 在高温下蒸汽压较高的
特点，用还原剂在真空条件下还原Li 2备成金属Li 。热还原制备锂可追溯到O 或锂辉石而制1894年，瓦连Bappeh ）用镁还原氢氧化锂制得含镁50%（质量分数）左右的金属锂。后来，Kroll 等做了Si 、Al 、Mg 还原Li 2的实验，同时还研究了碳酸锂、氯化锂、氟化锂的金属O
热还原；Stauffer Smeets 等做了Al 、Si 还原氧化锂和锂辉石；验，但均存在回收率不高、做了硅铁、Al 真空中还原锂辉石提取锂的实纯度不高的问题［4］。近年
来，国内学者对真空热还原法制备金属锂进行了研究。陈为亮［5］
对氧化锂真空碳热还原进行初探，金属锂的质量分数仅为54.34%。林智群［6］
研究了在系统压
强为5Pa ，温度为900~1150℃的条件下，以CaC 2和铝硅合金为还原剂，以Li 2、Al
以CaC 2锂的质量分数为为还原剂，98.28%温度为；1CO 以0503为原料的真空热还原，Al 为还原剂，℃、时间为80添加min CaO 时，，温度为98.89%为60min ；1以铝硅合金为还原剂，100℃、时间为90min 时，锂的质量分数为时，锂的质量分数为99%温度为。狄跃忠等1000℃［、7］时间对硅铁还原Li 2CO 3制取金属锂的工艺进行优化，在还
原温度1020℃，还原时问180min ，制团压力30MPa ，物料粒度为80μm ，还原剂过量率50%的条件下锂的还原率为97.85%，质量分数达99.24%。
2研究现状
2.1Al-Li 合金2.1.1的耐腐蚀性和卓越的超塑成型性能，Al-Li 现状与问题
合金具有低密度、高比强度和比刚度及良好
已成为航空航天的重要结构材料。用其取代常规铝合金可使构件减
轻8010%~15%铝锂合金，多年的发展吏，，刚度提高发展到第二代的从第一代的15%~20%1420Scleron 。虽然、2090、Al-Li 合金有、X20208090、、2091BA Д23铝
锂合金，Weldalite 再到第三代的系、XT 系Al-Li 2197合金、C-155、AF/C489、1460、［8］，但仍然存在塑韧性不高、2.1.2各向异性较大、热稳定性较差等问题。合金化作为改善性能改善途径
Al-Li 合金性能的传统方法，人
们也一直没有停止对该类方法探索的步伐。合金添加元素包括主合金元素Ce Al-Li 、Y 、La 、Sc 、Zr 、Cd 、In 、Ge Cu 等。、Mg Kabisch 和微合金化元素等Ag 、［9］研究Cu 有细片状合金组织与性能的影响，3~4种，T nm 1相与，δ′T 相则分为颗粒大小为（1A12CuLi ）相及δ（′Al 发现：δ′23Li nm ）相析出，A1-Li-Cu 和8nm 以上的两T 1合金中对相片厚等［10］研究Sc 对相共同作用使合金强度明显提高。Al-Li 合金性能的影响，得到：Sc 能显著Wang 细化晶粒，减少δ′相，促进S （′Al 2形成Al 3Sc 3Li/AlCuMg 3（）Sc 相析出，，Zr ）强另外还Al-Li-Sc 合金低周疲劳性能良好。
，Al 3Li/Al3Sc 和Al 化相，
为了获得有优良综合性能的Al-Li 合金，在研究
合金化提高合金性能的同时，人们也探索用其它途径来改善Al-Li 合金的性能，主要包括形变热处理、纯净化、快速凝固工艺及超塑性成形工艺等。王赛玉等［11］研究了形变热处理对2091型Al-Li 合金显微组织和力学性能的影响。结果表明，采用固溶处理、8%预变形和双级时效工艺可以使δ′相粒度适宜、位错亚结构上分散沉淀S ′相、晶界平衡相析出减少及δ′无沉淀析出带PFZ ）窄化，从而获得强塑性配合良好的Al-Li 合金。林肇琦等［12］研究氢对8091Al-Li 合金疲劳寿命与断裂行为影响，发现脱氢合金疲劳变形机制由位错切割98.3%δ′相变为位错绕过δ′相，合金疲劳寿命N f 提高裂AA5091。Wang ，疲劳断口由穿晶脆性断裂变为穿晶韧性断等［13］利用喷射沉积法制得成分温度450的℃Al-Li 进行24合金，h 均匀化沉淀处理，再以加热速率22在温度℃/h类加热到
似于500℃
（（
兵器材料科学与工程第34卷
保温30min 后水淬，在温度200，250℃下进行15道次ε=10mm 的等通道转角挤压，所得合金屈服强度可以和商业化的AA5091相媲美，延展性是AA5091的3倍，在400℃时仍有良好的热稳定性。刘志义等［14］Al-1.91Li-1.25Cu-0.46Mg-0.21Zr 对Al-Li 合金进行超塑性铝锂合金由真空熔
研究，结果表明，炼所得，在温度400℃时效8h 后冷轧，以T =500℃，ε̇=3.33×10-3进行超塑性变形，所得合金的超塑性延伸率为2.1.3630%Al-Li 制备工艺
。末冶金法（合金的制备工艺有铸锭冶金法PM 法）。铸锭冶金法是Al-Li （合金的主要IM 法）、粉
生产方法，基本沿用传统铝合金生产工艺，成本较低，可生产大规格铸锭，3%形时易被位错切割而形成共面滑移，。Al-Li 合金中有序共格的亚稳强化相所得合金Li 的质量分数不超过而合金晶界处形δ′在塑性变成无析出带和金属间化合物相，故铸造铝锂合金塑性和断裂韧性较差。粉末冶金法基本工序为粉末制取→10粉末松装预成形3和第二相质点，~106℃/s，可大大提高合金元素的溶解度，→粉末烧结，该法冷却速度可达到减少偏析，形成新的混合弥散相而有细化晶粒
效阻碍平面滑移，从而改善合金性能。但该工艺存在流程长、粉末易氧化、铸锭尺寸小、成本高等问题。
鉴于以往制备方法存在的缺点，研究者也在探索其它制备Al-Li 合金的方法，其中有代表性的是喷射沉积法和熔盐电解法。喷射沉积，即将金属熔体雾化和沉积成形两个过程合为一体，可直接由液态金属制取大块的快速凝固预成形毛坯。崔成松等［15］用喷射沉积法制得Al-3.8Li-0.8Mg-0.4Cu-0.13Zr 合金，发现沉积态合金组织为细小、5~20μm 范围内。徐君莉等均匀的等轴晶，晶粒尺寸在［16］以LiCl-KCl 为电解质，铝为阴极，在温度450℃下采用熔盐电解法直接制取铝锂母合金，但钾含量仍然比较高。2.22.2.1Mg-Li 现状与问题
合金的密度，Mg-Li 是目前最轻的金属结构材料。合金的密度低于新型航空用材Mg-Li Al-Li 合金具合金
备密度小、比强度高、易加工和便于回收等特点，以及良好的阻尼减震和电磁屏蔽性能，在航空航天、交通运输、电子工业中得到广泛的应用。美国在20世纪40
年代开始大规模研制LA141A 代开始研究、LZ91Mg-Li 、LAZ933A Mg-Li 合金，在60年代开发出合金，合金；开发出前苏联在MA18、MA2120世纪合金；60年日本从0.95g/cm20世纪80年代开始研究Mg-Li 合金，制出密度为3的Mg-Li 合金。然而较差的稳定性和耐蚀
性严重阻碍了2.2.2Mg-Li 合金的进一步发展。添加合金元素，性能改善途径
获得三元合金或者多元合金，通
过加工硬化和时效强化来提高Mg-Li 合金性能是传统研Mg-Li-Zn 究中使、Mg-Li-Al 用的方法。三元Mg-Li 合金主要有Mg-Li-Zr 和Mg-Li-Cd 、Mg-Li-Si 。半个多世纪的研究表明，、Mg-Li-Ag 、Mg-Li-Ca 合金，因此合、金化没能获得具有良好综合性能的Mg-Li 人们也在探索用其它途径来改善Mg-Li 合金的性能，主要包括复合材料、快速凝固工艺、超塑性成形工艺及新型期，强化相有钢丝、Mg-Li Mg-Li-RE 基复合材料的研究始于合金的开发。
钛合金丝、20世纪80年代中
散率高、SiC 、B 、B 4化学性质活泼，C 等陶瓷颗粒。强化相的选取非常有限，Mason 等碳纤维、Al 2［17］指出由于O 3纤维和
Li 的扩
SiC 晶须在Mg-Li 基体能保持稳定状态。Gonzalez-
只有Doncel 合材料，等［18］用薄膜冶金成形技术获得Mg-9Li-5B 4该材料综合性能良好。故只有SiC 晶须和C B 复4颗粒是制造Mg-Li 基复合材料的理想增强体。快速凝C 固技术通常以大于103合金元素在α相或β相中的固溶度，K/s的冷速使液相凝固，细化晶粒，能扩大从而提
高材料的强度、塑性和耐蚀性等。Meschter 等［19］用双辊Mg-8.50Li-0.55Ce 轧制法制备双相Mg-8.66Li 、Mg-8.35Li-1.08Si 和金有着显著的细晶强化及弥散强化。利用超塑性加合金，研究表明，快速凝固制备的合工可改善材料的低温成形性能，Mg-Li 在温度150~250℃内，具有最大超塑性延伸率，合金具有良好的超塑性加工性能，β相中的晶格扩散能其超塑性加工激活能相当于且在两相区［20］
。新型合金主要是指Mg-Li-RE ，
稀土元素与其它强化元素不同，添加稀土元素不会产生过时效，能够提高Mg-Li 合金的热稳定性，且稀土元素能与镁形成金属间化合物而提高的合金强度。王涛等［21］研究了稀土对Mg-Li 合金组织与性能的影响，发现：Mg Mg-Li-Al-Zn-RE 合金的组织包括α相、β相、l7稀土能减少Al 12相及金属间化合物α相与基体间的距离，Mg 64.5Li 34.3细化晶粒，Al 0.9Zn 0.3、A12从而提高Zn 2La ；合金的高温强度。2.2.3制备制备工艺
Mg-Li 合金的常见工艺有对掺法和熔盐电解法。对掺法，即将一定量金属锂加入镁熔体中搅拌，从而获得相应比例的镁锂合金。对掺法存在以下缺陷：镁与锂密度相差较大，锂会严重偏析；镁与锂化学性质活泼，镁与锂会严重烧蚀；在对掺混熔过程中，镁和锂与其它合金元素形成化合物的能力差。熔盐电解法，即利用电能加热转换为化学能，将某些金属的
第4期郑笑芳等：锂及其含锂合金的研究与应用现状97
盐类熔融作为电解质进行电解，以提取和提纯金属的冶金过程，哈尔滨工程大学在熔盐电解制备Mg-Li 合金方面做了不少工作，且已经取得了一定的成果。对于二元镁锂合金，LiCl-KC1熔盐中通过在固态镁阴极上锂的沉积和扩颜永得等［22-23］在温度420~510℃的散得到Mg-Li 合金，在温度670℃的KC1-LiCl-MgCl 2熔盐体系中通过共电沉积制出了Mg-Li 合金。对于三Cl-KC1-MgCl 元镁锂合金，颜永得等［24-25］在温度670℃的Li ⁃2积镁、锂、锌制出了-ZnCl 2Mg-Li-Zn 熔盐体系中通过在钼极上共电沉合金，在温度670℃的沉积镁、LiCl-KC1-MgCl 2锂、铝制出了-AlCl 3Mg-Li-Al 熔盐体系中通过在钼极上共电
合金。
借鉴以往真空热还原制备金属镁与金属锂的研究，本科研组正在研究真空硅热同步还原制备Mg-Li 合金。以白云石、Li 2其中75硅铁为还原剂，CO 3CaF 、石灰、275硅铁与CaF 2为原料，系统压强10Pa 的条件下还原制备为催化剂，Mg-Li 在温度合金。目前1227℃，已初步试验成功，制得了Mg-Li 合金。已有实践表明，真空冶金技术不仅有益于提高矿石的综合回收程度，节约能源，降低成本，提高综合经济效益，且有利于生产环境的改善，因此真空热还原法制备Mg-Li 合金将能产生良好的经济和社会效益。2.3锂合金阳极材料
热电池是以熔融盐为电解质，利用自动激活机构点燃热源使电解质熔化而激活的一次储备电池，一般由基片、阳极、阴极、电解质、加热系统及保温材料等组成。阳极材料是热电池的关键组元，直接关系着热电池电化学性能。阳极的早期材料是金属Ca 、Mg ，但容易产生电池短路和电噪声、70热失控及严重的极化，工作电压高，年代开始出现锂合金阳极材料。锂合金阳极材料，可以承受大的工作电流，副反应少，内阻恒定，比能量高，且熔点高。锂合金阳极材料发展趋势是Li-Al →Li-Si →Li-B ，有文献指出Li-B 合金的电化学性质十分接近金属锂，在解决纯锂电极高温熔融流动问题的同时很好地保持了锂的化学特性［1］。刘志坚等［26］认为Li-B 合金是一种两相材料，多孔Li 7B 6架中嵌入金属Li Li ，其熔点接近1000℃，热电池工作时骨76极特性，B 骨架中游离锂参加电极反应从而保持了纯锂电
反应过程中Li-B 合金保持原来形状、尺寸，不会由于熔融锂溢出而引起电池内部短路。
3含锂及锂合金的应用
及技术问题，Al-Li 合金与当前应用领域仍然集中在航空航天和军Mg-Li 合金都是轻质合金，由于成本
用装备。国外Al-Li 合金在航天航空领域的应用已进
入实用阶段。俄罗斯的雅克-36、苏-27、苏-36、米格-29、米格-33等飞机都大量采用Al-Li 合金；在欧洲，英国的EH101直升机有25%的构件用AA8090铝锂合金制造，Industries 国在F-16的和A330法国的F-22和战斗机、A340Rafele-A 客机上都使用军用战斗机以及C-17运输机及Al-Li EFA 合金；Airbus 战斗机
美上大量使用Al-Li 合金［27］。Mg-Li 合金还很不成熟，目前获得应用的主要有LA141、LA91、MA18、MA21，美国于20世纪60年代在Apollo 宇宙飞船、Stern-V 航天飞机、Saturn-V 火箭等装备上采用Mg-Li 合金来制造一些关键部件，另外20世纪90年代以来，3C 产业迅速发展，日本顺应3C 产业对轻量化和环保的要求开发出新型实用的Mg-Li-Pb 合金［28］。
Li-B 锂合金热电池阳极材料主要有Li-Al 、Li-Si 及电池阳极材料，合金。Li-B 合金是现今比功率、于1978年由F.E. Wang 比容量最大的热首先研制出Li-Si/FeS来。目前在军事科学领域应用中，热电池主导产品为
2储放氢功能材料领域具有一定的发展空间电池。也有文献指出，Mg-Li 合金在电池及［29-30］。4问题与建议
金属锂及其合金延伸产品的需求量日益剧增，但
在发展过程中仍存在如下问题：
锂是通过精馏提纯熔盐电解法或真空热还原法制备1）粗锂纯度不高，质量分数在99.9%以上的金属
的粗锂制得的。
性较差；2）Al-Li Mg-Li 合金塑韧性不高、合金力学性能不稳定，各向异性较大、在较低温度下容热稳定
易发生过时效现象，还没有哪种合成工艺能够大批量稳定生产3）Li-B 合金的性质结构还存在争议，且耐蚀性较差。
特别是目前
Li-B 合金。
锂、含锂及锂合金的研究需要加强以下方面的工作：
品纯度。对于熔盐电解法，1）对现有金属锂的制备工艺进行改进，关键是设计一种高效金属以提高产
锂自动收集导出装置，同时要提高LiCl 和KCl 的纯度，保证电解过程及后续处理过程无杂质玷污。对于真空热还原法，需要寻找适宜的还原罐、助剂、冷凝系统以及操作工艺。
获取提高强度、2）大力开展强韧性、韧性、抗腐蚀性的途径。形变热处理腐蚀及疲劳断裂机理研究，
和快速凝固工艺是Al-Li 合金的重要发展方向，镁锂
基复合材料、快速凝固工艺、Mg-Li-RE 合金和超塑性成形工艺是3）继续深入研究Mg-Li 合金的重要发展方向。
Al-Li 合金、Mg-Li 合金及Li-B
兵器材料科学与工程第34卷
合金的制备工艺。寻找可以提高Al-Li 合金与Mg-Li 合金产品性能的低成本制备工艺以及能够大批量稳定生产Li-B 合金的合成工艺。
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