1热电材料的应用和研究进展
热电材料的应用和研究进展/李洪涛等
・
57
・
热电材料的应用和研究进展。
李洪涛1,朱志秀1,吴益文1,吴晓红1,周
辉1,华
沂1,孙明星1,宿太超2,季诚昌3
(1上海出入境检验检疫局.上海200135;2河南理工大学材料科学与工程研究所,焦作454000;
3东华大学材料科学与_丁.程学院,上海201620)
摘要
介绍了热电材料在温差发电和热电制冷方面的应用;概述了热电材料的研究开发进展,重点介绍了
Half-Heusler金属间化合物、方钴矿、低维结构材料以及纳米结构材料等新型热电材料的研究状况;介绍了热电性能测试的相关标准和方法。
关键词
热电材料品质因子温差发电热电制冷测试标准
ProgressofApplicationandResearchofThermoelectric
LIHongta01,ZHU
Materials
Zhixiul,WUYiwenl,WU
Xiaohon91,ZHOUHuil,HUAYil,
SUNMingxin91,SUTaicha02,JIChengchan93
(1
ShanghaiEntry-ExitInspection&QuarantineBureau,Shanghai200135;2
InstituteofMaterialsScienceand
Engineering,HenanPolytechnicUniversity,Jiaozuo454000;3
CollegeofMaterialsScienceandEngineering,
DonghuaUniversity,Shanghai201620)
Firstofall,theapplicationofthermoelectricmaterialsinthefieldofthermoelectricpowergeneration
Abstract
andthermoelectricrefrigerationisintroduced.Secondly,anoverviewoftheresearchprogressisgivenforthermoelec—tricmaterials,includingseveraltypesofnewmaterials,suchandnano—materials.Finally,thebrieflyreviewed.
Keywords
thermoelectricmaterials,figureofmerit,thermoelectricpowergeneration,thermoelectricrefrige—
test
as
Half-Heuslerintermetalliccompounds,skutterudite
are
methodandstandardofthermoelectricpropertiesforthermoelectricmaterials
ration.teststandard
0引言
随着世界范围内以石油、煤、天然气为代表的一次能源的日益短缺和环境污染的不断恶化,环境友好型的新能源材
1
1.1
热电器件的应用发展
温差发电
目前,国内使用的电能很大一部分是由热能转化而来,
料——热电材料备受关注。热电材料是利用固体内部载流
子运动实现热能和电能直接转换的功能材料。它可以用于制作温差发电机或电制冷装置,这些热电器件具有结构简
如火电厂、核电厂以及大规模太阳能发电厂。在这些工业部
门中,能量间转换主要是利用热能加热液体或蒸汽以驱动汽
轮机发电。该能量转换过程复杂、设备昂贵且易损耗,特别是对环境污染严重。我国近30年来经济持续高速的增长消耗了大量的能量,同时也产生了大量的工业热能、机动车排放热能、环境热等,这些余热和废热约占总产生能量的2/3。
单、质量轻、体积小、无运动部件、寿命长、安全、清洁、环保等优点[1],可以为绿色消费品及工业品的发展铺平道路,推动
国民经济的可持续发展。目前,热电材料已经成功应用于众
多具有特殊限制的专业领域(如地球外部深层空间探测器供电和便携式电制冷方面)。此外,热电材料初步成功应用于利用回收自工业余热、废热以及汽车尾气等热源的能量而进
行的温差发电方面,并体现出其潜在的巨大商用价值,如日
区别于传统的热电转换方法,通过热电转换装置利用余热、
废热直接进行温差发电不但可以有效地缓解能源短缺问题,
也有利于减少环境污染。最初,热电材料主要应用在太空探
索等一些特殊领域。近年来,随着能源供应的急剧短缺和高
本建立的500W级垃圾燃烧余热发电示范系统,取得了良好的实际效果。长期以来,高成本和低热电转换效率严重阻碍
了热电材料的广泛应用。近年来,研究人员在热电器件的应用、高性能热电材料的制备及热电性能测试等领域取得了一系列显著进展,为热电材料的广泛应用奠定了基础。
性能热电材料研究的显著进步,利用先进的热电转换技术,
将大量废热回收转换为电能的方法,普遍在日、美、欧等发达
国家得到应用和普及。例如,火力发电厂热效率一般为
30%~40%,通过在电站锅炉炉膛内应用碱金属热电转换器,可提高系统发电效率5%~7%;小型垃圾焚烧炉一般间
*国家质量监督检验检疫总局科技计划项目(2012IK049);国家自然科学基金(51001042)李洪涛:男,1980年生,博士,主要从事进出口工业品与原材料的品质检测研究
E-mail:tihongtao@shciq.gov.cn
万方数据
・58・
材料导报A:综述篇
2012年8月(上)第26卷第8期
歇发电。采用温差发电方式发电,直接把燃烧热能转换成电能.可以省去余热锅炉汽轮发电机以及蒸汽循环所需的附属设备。一些新兴应用研究诸如利用汽车发动机尾气余热进行发电也逐步开始投入应用且效果良好.增强了利用热电材
料发电的竞争力。
1.1.1
10月,德国柏林举办了“温差电技术一汽车T业的机遇”会议。
会上展示了一辆安装温差发电器的大众牌家用轿车,该温差发电器可在高速公路行驶条件下为汽车提供600W电功率.
满足其30%用电需要,减少燃料消耗5%以上。
太空探测
20世纪40年代.前苏联最早研制开发了温差发电机.当时的热电转换效率达到5%[’:。此后。前苏联和美国对温差发电技术进行了大量的研究和改进。在外太空深层探索领域的应用尤为成功。例如,美国宇航局1977年发射的Voya—
ger
1探测器目前仍正常T作,即将穿越太阳系。Voyager
l
探测器是迄今为止距离地球最远的人造飞行器,其探测器的动力由热电材料制成的放射性同位索温差发电装置(Radioi—
sotopethermoelectric
Fig.2
A
图2装配温差发电机的汽车
track
equippedwiththermoelectricgenerator
generator,RTG)提供。图l为RTG
的结构示意图,内部热源为放射性同位素Pu238,热源外部为
温差发电器。Voyagerl探测器的发电系统包括1200个热
1.2热电制冷
温差电制冷组件技术是一种无污染、无噪声的新型制冷技术‘引。与常规压缩制冷机相比.热电制冷器省去了移动部件和危害环境的制冷剂。运转可靠且没有噪声,特别适合小负荷和小体积的制冷场合。温差电制冷组件的典型应用有:半导体冷阱、恒温槽、红外探测器、CCD摄像机、计算机芯片冷却、露点仪、便携式冷暖箱、医学及生物仪器、饮水机、除湿机、电子空调器、集成电路高低温实验仪及局部控温系统。在光通信网络中,利用热电材料的点制冷,可以对单个晶体管进行局部制冷。因为相邻信道之间的波长相差只有0.2~
0.4nm,而作为光源的激光二极管的温度依赖程度达到
电对,通过Pu的衰变为温差发电器件提供热量,在长达2.5亿装置时后没有一个报废=2j。需要特别指出的是,对于遥远的空间探测器来说,放射性同位素供热的温差发电器系统是目前唯一持续的供电系统,主要原因在于远离太阳的空间里,太阳的辐射量极小,太阳能电池很难持久发挥作用。
0.1nm/K,如果温度改变几度,信道就会切换,这样就大大增加了相邻信道之间的串扰。特别需要指出的是热电材料在
国防上的应用,如卫星上的预警用红外探测器需要在低温条
件下才具有高的灵敏度和探测率,其制冷器要求质量轻和无
图1
放射性同位素发电装置结构示意图
Fig.1
震动,热电制冷器是最好的装备器件。
StructuralsketchofRTG
2热电材料的研究进展
2.1
1.1.2汽车尾气发电
科学研究发现汽车消耗的汽油仅有25%用于车体动力驱动,另有一半则通过车身和排气管散失。1995年开始,美国能源部委托海塞公司启动演示型载重汽车废热温差发电器开发计划。图2为海塞公司开发的排气管上安装有72个温差热电转换模块的载重汽车,在汽车行驶中转换模块能提供2~4kW的电功率=3一。2004年,美国能源部启动了运载工具温差发电能量回收丁程,该工程集中了通用汽车等近20个研究团队,旨在开发实用、有效的温差发电系统,将汽车发动机的废热转换成电能以改善燃料的经济性。计划的最终目标是开发温差发电技术,建立一种能量回收系统,减少能量消耗和二氧化碳排放,并在标准车辆上实现工业化。
日本古河机械金属公司研究人员将热电相关组件放置于车辆发动机或排气装置附近,即可将受热值的约7%转为电能进行循环再利用,这可节省2%的燃料费用。宝马530i装备了温差发电装置,它利用尾气余热进行发电,提高了燃
油的利用率H)。2010年,宝马公司开发装配了300W级热电
热电材料的研究发展状况
热电器件的工作效率主要是由热电材料的性能所决定
的,因此科学研究主要围绕提高其热电性能展开。品质因子
‘
ZT值是表征热电材料转换效率的重要指标[2j:
ZT=aS2丁几
(1)
式中:S为材料的Seebeck系数(V/K),仃为电导率(Q.’・
1TI_1),茁为热导率(W/(m・K)),T为绝对温度。盯S2或S2/p(J0为电阻率)又被称为功率因子,用于表征热电材料的电学性能。由式(1)可以得出,提高热电材料的能量转换效率可以通过增大其功率因子或降低其热导率来实现,但这3个参数并非独立的,它们取决于材料的电子结构和载流子的散射情况。如何优化载流子浓度和降低热导率以提高材料的品质因子,是目前热电材料研究的重点。
如图3所示,热电材料的研究大致可以分为3个阶段。1823年,德国科学家Seebeck发现了热电效应,拉开了热电材料的研究序幕。此后,近2个世纪的漫长岁月中,热电材料的研究工作进展缓慢。当时研究人员的注意力主要集中在金属及其合金方面,而金属的Seebeek系数较小且热导率
发电机的BMW5系汽车,汽车油耗下降3%~5%。2008年
热电材料的应用和研究进展/李洪涛等较高,因此相应的ZT值不高。
3.53.Oh
・
59・
和像玻璃一样的导热性)的理论模型。在此经典模型的指导
下.研究人员发现了填充型方钴矿结构材料。
在众多方钴矿类材料中,以CoSb。最具代表性.它具有
墨2.
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墨1.
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一1…一一.r……。T。~一一‘’嘎;‘■
良好的电学性能.但其热电性能受到热导率的制约并不理想。图5为CoSb。的结构示意图,它具有非常复杂的立方晶体结构.方钴矿系统晶体结构的特点在于晶体中存在本征的
由12个Sb配位的品格孔洞。每16个原子(Co。Sb。:)含1个
.I…..4坐匕吲2生\….i}
-{.…一枷丘映衅k一≮0一..j…一一.:……∑0..:二::。..—_2:一
Metallic
-7l…一一+……—I………+-
1900
Year
8110ys—’’i
品格空洞,半径可达1.89A[引。1995年.Slackc6]提心了在孔洞的中心填入合适的杂质原子来优化CoSb。性能的方法。因为填充原子与周围原子结合比较弱,其可以在孔隙中振
动,对声子进行散射,从而大幅度降低材料的热导率。Nolas等【7】发现.当孔隙被部分填充时,热导率可能降至原来的
图3热电材料的研究趋势
Fig.3
Researchprogressofthermoelectricmaterials
l/lo~1/20,同时保持较高的Seebeck系数并可能有极高的电导率,表现出典型的“电子晶体一声子玻璃”模型的输运特
征。
20世纪50年代,前苏联科学家I.offe提出了带隙半导体热电理论.同时发现了一系列半导体材料具有较大的See—beck系数-21。在此期间.科学家们陆续发现了热电性能较高
的制冷和发电材料,如Bi—Te、Pb_Te、Si—Ge等合金类经典热电材料,它们的最佳T作区间分别是低温300~500K(Bi-
Te)、中温500~900K(Pb・Te)、高温900~1200K(Si—Ge).其
●
(
o
s
中Si—Ge最高的ZT值可接近1¨]。现在这些经典材料已被广泛应用于工业、国防、绿色消费品等各个领域。其后近半
个世纪中,尽管科学家们为进一步提高热电材料的性能做了很多丁作,但是进展缓慢。2.2
图5
Fig.5
O、
Half-Heusler热电材料
Half-Heusler化合物的通式为ABX.A为元素周期表左
CoSb,的晶体结构示意图
StructuralsketchoftheCoSb3
边的过渡元素(钛或钒族).B为元素周期表右边的过渡元素
(铁、钴或镍族),X是主族元素(镓、锡、锑等)。Half-Heus],er
早期的填充方钴矿材料研究主要集中在以稀土元素La、Ce与Yb为代表的若干稀土原子的填充.并且多为p型材料,报道的ZT值已经可以达到约1.0,但是稀土元素在
CoSb。结构中的填充率较低[8-u]。2001年,在12型系统中,Chen等[121首次报道了碱土金属原子Ba在CoSb。中的稳定填充结果,该结果实现了高达44%的填充量以及高于1.0
化合物是立方MgAgAs型结构,见图4。这种材料的特点是
在室温下有较高的电导率和Seebeck系数(可达300flV/K),
在700~800K时,这种材料的ZT值可达到0.5~O.6,但缺点是热导率也很高(在室温下为5~9W/(m・K))。一般可采用多元合金化或置换的方法降低其热导率。目前,Half-Heusler合金的最佳成分及电子结构还在研究之中的j,但其
应用前景广阔。
的ZT值,这是当时填充方钴矿材料中填充量和热电性能的最高值。此后,Chen等的研究团队系统研究了Sr、K、Na等
碱土金属填充对CoSb。热电性能的影响cl卜坫],其中Na填充的CoSb。的ZT值高达1.25C15]。目前,单元素填充方钴矿研
0、
●\
●B0、
究较为成熟.但填充浓度依然有限,性能优化空间不大。进一步研究表明,多原子复合填充可以显著地降低晶格热导率。不同的填充原子,其原子质量、半径不同,在晶格孔洞中的振动频率不同,可以散射不同频率范围的晶格声子。2009年,Zhao等制备的Ba、In复合填充的CoSb,材料的ZT
值达到1.34【l61,远高于&及In单填充的结果。2011年,Shi
等利用碱土金属Ba、稀土金属La以及Yb三种元素复合填
图4
Fig.4
Half-Heusler化合物的晶体结构示意图
充的CoSb3的ZT值高达1.7C17]。
StructuralsketchoftheHalf-Heuslercompound
2.4低维结构材料
近年来,随着低维纳米技术在热电材料领域的深入研究,热电材料的zT值得到大幅度的提高,其中最具代表性的是纳米超晶格结构薄膜材料。超晶格薄膜材料在性能上具有各向异性,电子受到周期性边界的限制,电子态密度得到
较大的提高,从而导致Seebeck系数的提高,同时界面对声子
2.3方钴矿结构材料
20世纪末以来,热电材料的研究取得了较大进展.新型
材料的发现以及先进制备技术的发展使得热电性能取得了前所未有的突破。美国科学家SlackL6j提出了“电子晶体一声子玻璃”(即高性能热电材料应该具有像晶体一样的导电性
・
60
・
材料导报A:综述篇2012年8月(上)第26卷第8期
的散射作用会进一步降低晶格热导率。2001年,Venkatasu—bramanian等[30首次报道了采用金属有机物化学气相沉积制备的Bi。Te。/Sb。Te。超晶格薄膜材料,可将ZT值提高到2。4,远高于相同组分的块体合金材料。2005年,Harman等[I引利用分子束外延法制备了Bi掺杂的n型PbSeTe/PbI、e量子点超晶格,其在550K的ZT值高达3,这主要归因于其极低的热导率(约为0.33w/(m・K))。
2.5块体纳米材料
超晶格薄膜材料的ZT值较高,但是其能量密度小,难以实现大功率的热电能量转换。制备纳米结构的块体材料时,将纳米化效应产生的高热电性能保持在块体材料中是近年来热电材料学家努力的方向。块体纳米结构材料可分为纳米晶材料以及含有纳米第二相的复合材料。
2.5.1块体纳米晶材料
2004年,Heremans等[19]理论预测晶粒尺寸达30~50nm的PbTe纳米块体材料的Seebeck系数会大幅度的提高,该研究结果引起热电材料学家的关注。其后PbTe、Bi。Te。等大量经典热电材料被制备成纳米粉体并烧结成块体材料[2”2…。纳米晶材料的高密度晶界对声子具有很强的散射作用,能够有效地降低材料的热导率,最终实现热电性能的提高。
Toprak等心u利用化学合金方法制备了纳米级CoSb。,发现晶粒越小其热导率越低,最低热导率可达1.0W/(m・K)。2008年,Poudel等口21利用高能球磨结合热压方法制备了粒径仅为20nm的P型BiSbTe块体热电材料,细小的晶粒导致其晶格热导率大幅下降,在i00℃时其最大ZT值达到1.4。Xie等[23]利用旋甩快冷结合放电等离子体烧结方法制备了P型BiSbTe材料,该材料的最大ZT值高达1.56。
2.5.2纳米复合材料
2004年,美国密歇根大学Hsu等[243报道了块体材料
Ag,一。Pb,。SbTe:。,高分辨透射电镜(HRTEM)分析显示PbTe晶格中存在富2~3nm的Ag—Sb(即Ag-Sb量子点),它
对声子产生较强的散射作用,从而有效降低了晶格热导率,
其最大ZT值超过2.0。该结果引起了热电材料领域对于具有纳米第二相热电材料的广泛关注。2009年,Li等[2铂在In。.C%Co;Sb,:填充方钴矿体系中,利用原位反应引入尺寸为
10~80nm的第二相InSb,在多原子扰动以及纳米第二相
的共同作用下,复合材料的热导率大幅度降低,热电性能进一步提高,最大ZT值达到1.43。
氧化物材料具有不易氧化、廉价、无毒、抗高温等金属化
合物热电材料所无法比拟的优点,近期的研究表明引入纳米
第二相可以有效提高氧化物材料的热电性能。Jood等[26]报道了含有ZnAl。04纳米第二相的ZnO材料的ZT值达到0.44,比不含纳米相材料的ZT值高50%,这主要是引入纳米第二相增强了材料对声子的散射作用,降低了ZnO的晶格热导率,同时电学性能变化不大的结果。Nong等【27]利用固相反应结合SPS烧结方法制备了稀土Lu掺杂结合纳米Ag复合的Ca。Co。O。材料,其最高ZT值达到0.61,为目前热电性能最高的多晶氧化物热电材料。这主要是100rim及
万方数据
350nm的Ag弥散在Ca。Co,()。材料的基体及晶界处,有效地散射了声子,降低了热导率。同时,纳米Ag在Ca。Co。()。材料界面上形成了一个高度适中的势垒,过滤低能电子,提高费米能级附近的态密度,提高了Seebeck系数。
3测试方法
热电器件的工作效率主要依赖于热电材料的热电转换效率,因此品质因子的准确测量对于热电材料的研究和应用具有重要意义。目前对热电性质的测试可以利用Harman方法直接测出ZT值,也可以分立测试方式,即分别测量See—beck系数、电导率和热导率,然后计算ZT值。由于第一种方法对测试环境要求苛刻,测试误差较大[2…,所以国内外大多采用分立测试方式。电导率的测量方法包括四探针法、范德堡法、两探针法等[2],因为热电材料多为半导体材料,所以四探针法是目前研究人员普遍采用的方法,而且可以通过合理的引线实现电阻率与Seebeck系数同时测量。日本真空理学开发了ZEM系列测试Seebeck系数及电导率的测试系统,德国license开发了LRS系列测试系统,热电材料的电学性能测试精度均在10%以内。相对于电学性质,热导率的测量更为困难,因为热绝缘相对于电绝缘更为困难。热导率测量可分为稳态及瞬态方法,其中稳态方法的商用设备主要是美国量子公司生产的PPMS综合物理性能测试仪。瞬态方法主要设备为德国耐驰公司生产的LFA系列及日本真空理学生产的TC系列激光导热仪。
目前的国家标准可以用于热导率的测试,但还不能用于检测不同环境温度下热电材料电学性能功率因子。早期,我国热电器件生产厂家做了一些前期工作,制定了一些主要针对热电制冷组件的标准,主要涉及SJ2856—88{温差电制冷组
件的命名方法》、SJ2857.1—88{温差电制冷材料性能的测试
方法热导率测试方法》、SJ2857.2-88《温差电制冷材料性能的测试方法电导率测试方法》、SJ2858—88{温差电制冷材料性能的测试方法温差及及最低冷面温度测试方法》、SJ/T10135~10137—91{温差电制冷组件》、SJ20140—92《军用热电致冷组件失效率试验方法》、SJ20447-94{TEC3—10103型温
差电制冷组件规范》。以上标准主要针对热电制冷组件而
定,并没统一涵盖用于温差发电的热电材料,更重要的是没有涉及热电材料电学性能即功率因子的统一、科学和规范的测试方法。统一测试方法的缺失常给热电材料的性能评价带来不确定性,严重阻碍了我国质量检测领域热电材料检测工作的正常开展。
4结语
热电材料作为一种新能源材料近年来备受关注,采用热电材料制成的温差发电机在太空探测和利用汽车尾气发电等领域具有巨大的应有价值。以Half-Heusler合金和方钴矿为代表的新型热电材料在温差发电领域具有广阔的应用前景,材料微观结构的纳米化是提高热电性能的重要途径之一。为了提高我国热电材料的制备及检测水平,迫切需要制定统一、科学和规范的热电性能测试标准。
热电材料的应用和研究进展/李洪涛等
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with
enhanced
thermoelectric
properties
[J],Nano
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27NongNV,PrydsN,LinderothS.eta1.Enhancementof
the
thermoelectricperformanceofp-typelayeredoxideCasca{09+dthroughheavydopingandmetallicnanoinclu—
sions
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Si2and
HMS
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(责任编辑周媛媛)
热电材料的应用和研究进展
作者:
李洪涛, 朱志秀, 吴益文, 吴晓红, 周辉, 华沂, 孙明星, 宿太超, 季诚昌, LI Hongtao,ZHU Zhixiu, WU Yiwen, WU Xiaohong, ZHOU Hui, HUA Yi, SUN Mingxing, SU Taichao, JIChengchang
李洪涛,朱志秀,吴益文,吴晓红,周辉,华沂,孙明星,LI Hongtao,ZHU Zhixiu,WU Yiwen,WU Xiaohong,ZHOUHui,HUA Yi,SUN Mingxing(上海出入境检验检疫局,上海,200135), 宿太超,SU Taichao(河南理工大学材料科学与工程研究所,焦作,454000), 季诚昌,JI Chengchang(东华大学材料科学与工程学院,上海,201620)材料导报
Materials Review2012,26(15)
作者单位:
刊名:英文刊名:年,卷(期):
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