碳系填料在聚合物基导电复合材料中的应用
３７８
橡胶工业
２０１０年第５７卷
碳系填料在聚合物基导电复合材料中的应用
曾敏１，伍江涛２，冯猛１，张羊换１，王新林１
（１．钢铁研究总院功能材料研究所，北京１０００８１；２．北京橡胶工业研究设计院，北京１００１４３）
摘要：介绍碳系填料在聚合物基导电复合材料中的应用以及导电复合材料渗流阈值的影响因素。碳系填料主要包括炭黑、石墨、碳纤维和碳纳米管等，对各类碳系填料的研究应侧重于提高其本征导电性能，并解决填料在聚合物基体中的分散问题。开发复合填料是拓宽碳系填料在电磁屏蔽领域应用的有效途径。采用混合填料、复合填料和多种聚合物材料并用可显著降低复合材料的电阻率，提高电磁屏蔽性能。降低导电渗流阈值。
关键词：碳系填料；聚合物；导电性能；电磁屏蔽性能中图分类号：ＴＱ３３０．３８
文献标识码：Ｂ
文章编号：ｌＯＯＯ一８９０Ｘ（２０ＬＯ）０６—０３７８—０５
碳系填料主要包含炭黑、石墨、碳纤维和碳纳米管等。这些填料导电性能好，对聚合物基体有一定的补强作用，制得的聚合物基导电复合材料密度小、弹性好、性能稳定。填料的形貌、颗粒大小和长径比等会影响聚合物基导电复合材料的导电性能，进而影响其电磁屏蔽效能［１］。
导电橡胶对高频电磁辐射具有很好的屏蔽作用，由于保留了橡胶的柔韧特性，可被用于填补电子设备金属外壳或电磁屏蔽室门窗的缝隙，起到防止电磁泄漏、阻隔电磁干扰的作用［２。５］。
高频电磁辐射的电磁屏蔽效能（Ｓｅ）可表示为Ｓ。＝Ａ＋Ｒ＋Ｂ，式中Ａ，Ｒ和Ｂ分别为吸收损耗、反射损耗和内部反射损耗［６］。吸波作用通常是由介电损耗、传导损耗和磁损耗引起。反射电磁波材料要具有一定的导电性能，其体积电阻率在１Ｑ・ｃｍ以下就可对空间电磁辐射产生很好的屏蔽作用。内部反射损耗一般很小，当Ａ大于
１０
电性能可显著提高，也可采用其它的磁性陶瓷材料与碳系填料复合，改变单一填料的电磁特性，并改善填料在聚合物基体中的分散性。将不同品种和形貌的填料并用可以提高填料在聚合物基体中的最大填充量，复合材料可以获得更好的导电性能。此外，将多种聚合物材料并用，利用填料在不同聚合物中分散性的差异，在复合体系中产生偏聚，更易形成导电通路网络。聚合物材料的介电性质、门尼粘度和互容性等差别越大，偏聚作用越强，可以大大降低体系的导电渗流阈值。虽然采用非互容的聚合物并用可以降低渗流阈值，但由于基体内部界面分离会使复合材料物理性能变差，实际选材时应注意综合考虑。
本文主要介绍碳系填料在聚合物基导电复合材料中的应用以及导电复合材料渗流阈值的影响因素。
ｄＢ时可以忽略。聚合物基导电复合材料的导
１传统碳系填料
起初采用的碳系填料有炭黑、石墨和碳纤维等。炭黑密度小，价格低，稳定性好，结构度高，对聚合物具有良好补强效果。目前，已开发了多种不同性质和导电性能的炭黑［７］。陈克正等ｎ３采用华光导电炭黑（１３份）填充甲基乙烯基硅橡胶，其体积电阻率为４７．５Ｑ・ｃｍ。宁英沛等Ｅｇ］采用华光导电炭黑（２０份）填充硅橡胶，其体积电阻率约为１０Ｑ・ｃｍ。李鹏等ｎ们采用中超耐磨炭黑（３５份）制备的导电硅橡胶体积电阻率小于２
Ｑ・ｃｍ，
电性能良好，其电磁屏蔽机理以反射电磁波为主。
填料的本征导电性能决定导电复合材料达到的导电性能，而填料的分散程度会影响整个体系的导电渗流阈值。为了提高碳系填料的本征导电性能，可以用碳系填料与铜、银、镍等金属材料复合，由于金属的导电性能优异，因此复合填料的导
作者简介：曾敏（１９８２－）。男，海南儋州人，钢铁研究总院在读博士研究生。主要从事电磁屏蔽材料的研究。
万方数据
第６期
曾
敏等．碳系填料在聚合物基导电复合材料中的应用
在１．５ＧＨｚ频率下的ＳＥ可达４０ｄＢ。由于炭黑的体积电阻率较大，在低频波段下的电磁屏蔽性能较差。
石墨导热性能好，耐高温，热膨胀系数小，化学性质稳定，用作导电填料的主要有胶体石墨和柔性石墨。胶体石墨是石墨分散在水或酒精中制得的悬浊液，柔性石墨由石墨结构片层组成。石墨对聚合物的补强作用和工艺性能不及炭黑，但对体系流动性影响较小。插层处理可以进一步提高石墨的导电能力，但不改变体系的导电渗流阈值‘１１］。刘德伟等ｍ１采用熔融插层法制备膨胀石墨／ＮＢＲ纳米复合材料，其体积电导率为１．２×
１０－９Ｓ・ｃｍ～。Ｌｉ
Ｊｉｎｇ等［１１］采用溴蒸汽吸收法
制备溴插层膨胀纳米石墨，然后制成纳米石墨／环氧树脂复合材料，其电导率最高可达到５４０
Ｓ・ｃｍ～。Ｌｕｏ
Ｘ等［１３３采用柔性石墨制备了厚度
为３．１ｍｍ的试样，在１ＧＨｚ频率下其Ｓ。达到惊人的１３０
ｄＢ。
传统碳纤维的电阻率比炭黑小，具有较大的长径比，分为连续和不连续碳纤维。碳纤维在聚合物基体中易搭接形成导电通路网络，在较低的填充量下能提供很好的导电性能，用作导电填料比炭黑更具优势［１４，１５］。在相同情况下短碳纤维填充ＥＰＤＭ的导电渗流阈值约为１４份，而采用乙炔炭黑填充的ＥＰＤＭ导电渗流阈值为３０－一４０份Ｄｓ，ｌｅ］。但由于碳纤维表面的活性基团在很高的加工温度下会消失，湿润性差，不易与聚合物基体牢固结合，其对橡胶的补强作用远没有炭黑好，制得的导电橡胶拉伸强度很小，实际使用时需要对碳纤维进行表面改性来改善其分散性和与聚合物基体的亲和性。经表面活化处理后的碳纤维比表面积增大，可提高导电复合材料的导电性能和电磁屏蔽性能。ＷｕＪｕｎｈｕａ等ｎ７］研究表明，表面改性后连续碳纤维的比表面积从７．６ｍ２・ｇ＿１提高至９０ｍ２・ｇ～，含有体积分数为０．３５的改性碳纤维的环氧树脂在１．０～１．５ＧＨｚ频段的Ｓｅ从
３０
ｄＢ提高到３９
ｄＢ。
２亚微米和螺旋碳纤维
亚微米碳纤维结构不连续，由于具有更小的直径（Ｏ．０１～ｏ．２ｔＬｍ，传统碳纤维直径约为１０
万方数据
ｐｍ）和结构粘性，其在聚合物基体中分散更为困难。亚微米碳纤维的直流电导率小于传统碳纤维，对聚合物的补强作用不及传统碳纤维。但由于亚微米碳纤维具有更大的比表面积和趋肤效应，在相同体积分数下，采用亚微米碳纤维制备的导电复合材料的导电性能优于采用传统短碳纤维制备的复合材料，从而能够获得更好的电磁屏蔽性能［１８“９｜。Ｃｈｕｎｇ
ＤＤ
Ｌ［１９］研究了亚微米碳纤
维和传统碳纤维填充聚合物的电磁和物理性能，含有体积分数为０．１９的亚微米碳纤维的热塑性塑料在１ＧＨｚ频率下的ＳＥ达到７４ｄＢ，而含有体积分数为０．２的传统碳纤维的热塑性塑料的Ｓｅ仅为４６
ｄＢ。
还有一类比较特殊的手性螺旋碳纤维材料，与直线型碳纤维和炭黑不同，其与电磁波相互作用，在交变电磁场中产生极化电流，从而减弱或消散入射电磁波，表现出一定的吸波特性。ＤｕＪ
Ｈ
等［２０］研究表明，螺旋碳纤维／固体石蜡复合材料在Ｋｕ频段（１２．４～１８ＧＨｚ）主要由于介电损耗和少量的磁损耗产生吸波作用。Ｍｏｔｏｊｉｍａ
Ｓ
等［２１］研究了螺旋碳纤维／聚甲基丙烯酸甲酯复合材料在Ｗ频段（７５～１００ＧＨｚ）的吸波性能，发现其对波长大于螺环长度２～３个数量级的电磁波具有良好的吸收作用；当螺旋碳纤维的用量超过１份时，复合材料对Ｗ频段电磁波的吸收作用最高超过３０
ｄＢ。
碳纳米管因特殊的结构和表面效应而具有优良的导电和导热性能。与传统的炭黑、石墨和碳纤维等填料相比，碳纳米管更轻，具有非常高的强度，可极大地改善聚合物的导电和物理性能。碳纳米管具有极大的长径比，在很低的填充量下即可使聚合物获得满意的导电性能，还不影响聚合物的加工性能、强度和柔韧特性。但碳纳米管表面作用能很大，极易团聚，在聚合物基体中分散性极差，可采用高能超声波和表面化学改性结合的方法来改善其分散性，使复合材料的导电性能和物理性能提高。
Ｓａｎｄｉｅｒ
Ｊ等呦３研究表明，采用改性碳纳米管
填充硅橡胶（碳纳米管体积分数为０．０７５），硅橡
３碳纳米管
３８０
橡胶工业
２０１０年第５７卷
胶的电阻率下降约１０个数量级，而要达到相同的导电性能，炭黑的体积分数需达到０．４［２３］。
碳纳米管的长径比对导电复合材料的导电性能影响很大。ＬｉＮｉｎｇ等∞４１研究了单壁碳纳米管／环氧树脂复合材料的电磁屏蔽性能，结果表明，碳纳米管长径比越大，在相同用量下复合材料的电导率越大，电磁屏蔽效能也越大；采用１５份长径比为２４０的碳纳米管（直径为１～２ｎｍ）的复合材料电导率约为０．２Ｓ・ｃｍ～，在１０ＭＨｚ频率下的ＳＥ可达到４９ｄＢ；０．５～１．５ＧＨｚ频段的ＳＥ为１５～２０
ｄＢ。Ｌｉｕ
Ｚｕｎｆｅｎｇ等［１］采用２０份单
壁碳纳米管填充聚氨酯，该复合材料在Ｘ频段
（８．２～１２．４ＧＨｚ）的ＳＥ最大为１７ｄＢ。
４混合填料
将不同形貌和性质的填料混合，使不同填料在聚合物基体中相互分散在彼此的间隙内，可增大填料的填充因数，从而在聚合物基体中形成更多的导电通路网络，降低电阻，增强对电磁波的反射作用。
吴石山等［２朝将华光导电炭黑与乙炔炭黑并用填充硅橡胶，当华光导电炭黑和乙炔炭黑用量分别为３和３０份时，硅橡胶的体积电阻率可降至
３．６×１０＿３
Ｑ・ｃｍ。李宏建等［ｚ６３采用改性石墨和炭黑混合填料制备导电硅橡胶，所得导电硅橡胶体积电阻率为１０－１～１０５Ｑ・ｃｍ。Ｗｅｎ
Ｓｉｈａｉ
等口７３采用１．５份碳纤维和２份炭黑填充水泥基体，所得材料在１．ｏ～１．５ＧＨｚ频段的Ｓｅ超过２０ｄＢ；而采用相近含量单一填料的材料Ｓｅ仅约１０ｄＢ。ＷｕＪｕｎｈｕａ等心印将直径为０．１肛ｍ的亚微米碳纤维（长度大于１００ｔＬｍ）加入胶体石墨制成混合填料，当亚微米碳纤维质量分数为０．２～ｏ．３时，混合填料在１ＧＨｚ频率下的ＳＥ可提高１０
ｄＢ
左右，最高达到３８
ｄＢ。
５复合填料
复合碳系填料是用碳材料与其它材料进行包覆，得到具有特殊性质的填料，如在碳纤维表面包覆一层磁性或非磁性金属以及磁性陶瓷颗粒，可以提高碳纤维的电磁性能，从而制成宽频段、强吸收、低密度和低电阻率，具有梯度电磁功能的复合
万方数据
填料，复合填料在聚合物基体中的亲和性和分散性提高…’２９’３…。由于碳材料密度远小于包覆材料，复合填料中的碳含量极低，这种复合填料可以看作是具有特殊功能的一维金属或磁性纤维填料，解决了小直径金属和磁性纤维的制备难题。包覆所用的碳基材以碳纤维和碳纳米管居多，但由于它们具有很小的直径和很大的表面曲率半径以及很低的表面化学活性，难以均匀包覆，因此需要采用各种预处理方法和适当的表面活性剂来提高碳材料表面的湿润性和化学反应活性。
镍是一种磁性金属材料，其抗氧化性能优异，成本不高，可以同时提高复合填料的导电性能和磁性能，因此被广泛用于与碳系材料进行包覆复合。Ｚｈａｎｇ
Ｘ
Ｆ等［３０］采用改进的弧光放电方法，
在甲烷气氛中制备碳包镍纳米胶囊，采用该填料填充的石蜡在１１．２～１５．５ＧＨｚ频段的微波吸收性能良好，厚度为２ｍｍ的试样在１３ＧＨｚ频率下的最大反射损耗达到３２
ｄＢ。ＸｉｅＧｕａｎｇｗｅｎ
等［３１］制备了镍一铁一钴一磷均匀包覆的螺旋纳米碳纤维，并研究了包覆前后螺旋纳米碳纤维填充环氧树脂的吸波特性，结果表明，在８～１８ＧＨｚ频段，填充包覆碳纤维的环氧树脂吸波性能显著提高，在１４ＧＨｚ频率下的反射损耗从接近零提高到２４
ｄＢ。ＳｈｕｉＸ
Ｐ等乜妇制备了镍包覆碳纤维，
采用该填料的聚醚砜在１ＧＨｚ频率下的Ｓ。达到
８７
ｄＢ，电磁屏蔽性能明显优于采用未包覆填料的
聚醚砜。
导电复合材料的体积电阻率随着填料含量的炭黑颗粒的形貌、大小以及由纳米级炭黑团
聚的二次结构体都会影响导电渗流阈值。碳纤维的长径比对导电渗流阈值也有很大影响，碳纤维Ｒ
等［３２］研究表明，炭黑／环氧树脂复合材料的导电６导电复合材料的渗流阈值
增大而降低，存在渗流现象。渗流阈值越低，填料用量越小，越有利于保持复合材料的物理性能，降低加工难度和生产成本。
６．１填料形貌对渗流阈值的影响
在聚合物基体中更易搭接形成导电通路，导电性更好，其导电渗流阈值低于炭黑。Ｓｃｈｕｅｌｅｒ
渗流阈值可以低至０．００５（炭黑体积分数）。Ｃａｒ—
第６期曾敏等．碳系填料在聚合物基导电复合材料中的应用
３８１
ｍｏｎａ
Ｆ等口钉制备了短碳纤维（长径比为２８０）／环
氧树脂复合材料，其导电渗流阈值仅为０．００２５
（短碳纤维体积分数）。
碳纳米管可分为单壁和多壁碳纳米管，具有很大的长径比，在改善复合材料导电性能、降低导电渗流阈值方面具有广阔的应用前景。Ｌｉｕ
Ｚｕｎ—
ｆｅｎｇ等［１３研究表明，单壁碳纳米管在聚氨酯中的导电渗流阈值约为０．２份。ＢｒｏｗｎＪＭ等［３幻将单壁碳纳米管在脂肪二胺中超声波分散，再加入环氧树脂中，其导电渗流阈值低于０．０５份。多壁碳纳米管的长径比可达１０００，采用多壁碳纳米管填充环氧树脂，导电渗流阈值为０．０２５～０．０４份［２引。ＳａｎｄｉｅｒＪ
Ｋ
ｗ等口朝采用化学气相生长法
制备的多壁碳纳米管／环氧树脂复合材料，多壁碳纳米管最低渗流阈值更可达到０．００２５份。６．２聚合物基体对渗流阈值的影响
多种聚合物材料并用可降低复合材料导电渗流阈值，特别是采用非互容的组分并用［１８’３６｜。由于碳系填料在不同组分的基体中具有不同的亲和力和溶解度，填料在连续多相混合基体的界面偏聚，表现出多重阈值，可极大地降低复合材料的导电渗流阈值，采用很少的填料就能获得理想的导电性能。
Ｄａｉ
Ｋｕｎ等［３７］采用导电炭黑填充不互容的
聚对苯二甲酸乙二醇酯（ＰＥＴ）／聚乙烯（ＰＥ）复合材料，该复合材料的导电渗流阈值为０．０６８（炭黑体积分数），而炭黑填充ＰＥ的导电渗流阈值为０．０８５（炭黑体积分数）。这是由于两种不同基体具有不同的界面张力、粘度和极性，炭黑倾向于在ＰＥＴ表面或内部偏聚，随着加工过程炭黑从ＰＥ相转移到ＰＥＴ相，很容易形成导电通路网络。
７结语
对各类碳系填料的研究应侧重于提高其本征导电性能，并解决填料在聚合物基体中的分散问题，从而提高复合材料的导电性能和电磁屏蔽性能。开发复合填料是拓宽碳系填料在电磁屏蔽领域中应用的有效途径。
导电渗流现象是一个值得关注的问题，降低导电渗流阈值可减小导电填料用量，有利于降低成本，保持复合材料良好的加工性能和物理性能。
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通过多种聚合物材料并用的方法可以减小导电渗流阈值，这已成为近年来导电复合材料的研究热点。参考文献：
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ｂｙｃａｒｂｏｎｂｌａｃｋｉｎｍｕＩｔｉｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｃｅｍｅｎｔ－ｍａｔｒｉｘｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ收稿日期：２００９—１２—２４
朗盛在中国市场积极扩展
中圈分类号：Ｆ２７６．７
文献标识码：Ｄ
万ｔ，而工厂的技术工人数量以两位数增长。
朗盛管理董事会主席贺德满表示，亚洲地区的汽车工业发展迅速，该投资将进一步满足中国和亚洲地区客户对高品质卓越工程塑料不断增长的需求。他还进一步透露，朗盛有意在不久的将来进一步增加对无锡生产基地的投资。
２００９年朗盛大中华区的总销售额为５．８４亿欧元，比２００８年增长１５％，大中华区已成为公司全球战略的支柱。
２０１０年４月１９日，朗盛公司在亚洲最大最
重要的塑料和橡胶行业盛会——Ｃｈｉｎａｐｌａｓ
２０１０
国际橡塑展上宣布，其将扩大位于江苏省无锡市生产基地的尖端高科技塑料复合物工厂产能。即将在工厂投资兴建的第３条生产线能够提升５０％的塑料复合物产能，并于２０１１年年中投产。扩产后，生产基地塑料复合物的产能将达到约６
万方数据
碳系填料在聚合物基导电复合材料中的应用
作者：作者单位：刊名：英文刊名：年，卷(期)：被引用次数：
曾敏， 伍江涛， 冯猛， 张羊换， 王新林
曾敏,冯猛,张羊换,王新林(钢铁研究总院,功能材料研究所,北京,100081)， 伍江涛(北京橡胶工业研究设计院,北京,100143)橡胶工业
CHINA RUBBER INDUSTRY2010,57(6)2次
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