材料表面的润湿性_冯晓娟
·418·化学通报2014年第77卷第5期http：//www．hxtb．org
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知识介绍
超疏水性是液体在固体表面的一超亲水性、
种重要化学性质，与固体表面的微观形貌及其化学组成有关。近年来，有关超亲水性、超疏水性理论及其实际应用的研究越来越受到人们的重视，相关综述已有诸多报道
［1～5］
基础上，对近年来超亲水、超疏水理论进行了梳
理、归纳、总结，对超亲水、超疏水表面的构筑、应用及研究现状作了简要扼要的介绍，希望能帮助人们更好地理解固体表面的超亲水、超疏水现象。
1
CA＜5°的表面，常将CA＜90°、分别称为亲水、超
CA＞150°的表面分别亲水表面，而将CA＞90°、
*联系人，石彦龙
檾檾檾檾檾檾殧
（
材料表面的润湿性
冯晓娟
12
1
石彦龙
1，2*
杨武
2
张掖734000；兰州730070）
河西学院化学化工学院甘肃省高校河西走廊特色资源利用省级重点实验室西北师范大学化学化工学院生态环境相关高分子材料教育部重点实验室
摘要近年来，固体表面的润湿性因其在实际生活中的广泛应用前景而引起人们极大关注。本文就
固体表面几种典型的润湿性模型及过渡态理论的最新研究成果，对超亲水材料、超疏水材料的构筑方法、影响因素、应用前景及研究现状做了简明扼要的介绍。最后对超亲水、超疏水材料的研究与发展方向作了展望。
关键词
超亲水
超疏水
接触角
滚动角
复合结构
WettabilityofMaterialSurface
FengXiaojuan1，ShiYanlong1，2*，YangWu2
（1CollegeofChemistryandChemicalEngineering，KeyLaboratoryofHexiCorridorＲesourcesUtilizationofGansuUniversities，HexiUniversity，Zhangye734000；2CollegeofChemistryandChemicalEngineering，KeyLabof
Eco-EnvironmentalＲelatedPolymerMaterialsofMOE，NorthwestNormalUniversity，Lanzhou730070）Abstract
Inrecentyears，thewettabilityofsolidsurfacehasattractedgreatinterestsduetoitspotential
applicationsinpracticallife．Hereinseveralclassicalwettingmodelsandtherecentresearchachievementintransitionaltheorywerereviewed．Fabricationstrategy，influencingfactors，applicationandresearchstatusofsuperhydrophilicorsuperhydrophobicmaterialswerealsobrieflyintroduced．Finallythefurtherdevelopmentandresearchconsiderationofsuperhydrophilicorsuperhydrophobicmaterialsareforecasted．
Keywords
Superhydrophilicity，Superhydrophobicity，Contactangle，Glideangle，Hierarchicalstructures
称为疏水、超疏水表面。Vogler等根据固体表面物质的水合能△Gsl（thefreeenergyofhydration）、水滴在固体表面的粘合张力τ的大小，将固体表面分为超亲水、亲水、疏水、超疏水表面
［5，6］
。
。本文在前人工作的
1.1
方程
Young’s方程
s固体表面润湿性解释的最早理论是Young’
［7，8］
：
cosθ=
γSV－γSL
γLV
（1）
固体表面的润湿性
通根据接触角（ContactAngle，CA）的定义，
γLV和γSL分别代表固-气、液-气和固-液式中，γSV、界面的张力，θ为平整表面的接触角又称为杨氏接触角或本征接触角。杨氏方程反映了本征接触角与三相界面张力之间的关系
［9］
。
原有的气-固界当液体在固体表面铺展开时，
34岁，mail：yanlongshi726@126．com．男，硕士，讲师，从事疏水材料的设计与制备研究。E-
2013-05-29收稿，2014-01-21接受
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面会被液-固界面取代，液体在固体表面铺展时所做的功为
WS=γL（cosθ－1）（2）
WS又称铺展系数，即液滴在一定的温度和压强下，达到液-气平衡时，在固体表面铺展单位面积时所做的功，若WS=0，则液滴在固体表面的接触角θ=0°，则液体能在固体表面完全而WS＞0，
WS＜0，则液体会铺展（无法形成可测的接触角），在固体表面形成一定的接触角
［5］
图1
Fig．1
固体表面的接触角
Contactanglesonsolidsurfaces
（a）杨氏润湿态；（b）Wenzel（均相）润湿态；
（c）Cassie-Baxter（异相）润湿态
。
杨氏方程描述了固体表面静态接触角与界面
张力间的关系，只适用于平整、均匀、惰性的固体表面（见图1（a））。实际生活中的固体表面，往往都有粗糙的表面微结构，分析其表面的润湿性时，要考虑表面粗糙度的影响，需借助于Wenzel，Cassie-Baxter等理论。
这一现料（θ＜90°）表现出超疏水性（θW＞90°），
象无法用Wenzel理论做出合理的解释，表明了Wenzel理论的局限性。
*
1.3Cassie方程
Cassie和Baxter通过对自然界中超疏水现象
［13］
的分析，提出了复合接触面的概念。Cassie认
1.2Wenzel方程
液滴与非复合阶层粗糙表面接为，在疏水表面上，
触时只与表面的凸起部分接触，液滴下面的凹槽中会截流空气，表观上的液-固接触面其实是由固-液-气共同组成，是一种复合接触，属异相湿接触（如图1（c）所示）。根据Cassie方程：
cosθ*CB=fs（cosθ+1）－1
*
固体表面存在粗糙结构时，会使其表面的亲
水性、疏水性发生明显变化。在光滑的平整表面，
［10］例如，聚四氟乙烯的表面，其本征接触角最大只有108°，但如果在固体表面加工微纳米精微结
构，可使其表面的表观接触角达到170°。Wenzel认为，液滴接触非复合阶层粗糙表面时，液体能完全浸入凹槽，呈均相湿接触。粗糙表面的存在使固-液实际接触面大于观察到的表观接触面，因而可以增强固体表面的亲水性或疏水性，如图（1（b））所示。Wenzel从杨氏方程出发，建立了Wenzel方程［11］：
r（γSV－γSL）=γLVcosθ*W
把杨氏方程代入上式得：
cosθ*W=rcosθ
（3）（4）
（6）
式中，θ为水滴在粗糙表面的表观接触角，θ为与粗糙表面化学组成相同的平整表面的本征接触
又称固相角；fs是表观接触面上固体的面积分数，fs值越小，本征接分率。从Cassie方程可以看出，
触角θ越大，则表观接触角也θ越大，即疏水性越好。如果同时考虑复合接触面、表面粗糙度因
子对固体表面润湿性的影响，则需要对Cassie方程进行修正
［14，15］
*
cosθ*CB=rffscosθ+fs－1
（7）
Wenzel方程中，θ*W为受固体表面粗糙度影
响的表观接触角；r称为粗糙度因子，数值上等于实际固/液接触面面积与表观固/液接触面面积之
r≥1；θ为本征接触角，比，由固体表面的化学组成决定。由Wenzel方程可以看出，当θ＜90°时，*
90°＜θ＜θ*θW＜θ＜90°；当θ＞90°时，固W；可见，体表面微细粗糙结构的存在使亲水的表面更亲
水，疏水的表面更疏水，即表面粗糙因子对固体表面的润湿性具有放大效应。液滴在高表面能的粗糙界面，易于完全浸入凹槽，在超亲水表面，表观接触角与本征接触角有如下关系。
cosθ*W=fs（cosθ－1）+1
［12］
rf=r时，当fs=1，方程（7）又变成了Wenzel
方程。
总之，在具有均匀粗糙结构的固体表面，若粗糙微结构的尺寸远远小于水滴的半径，其润湿现象可以借助Wenzel和Cassie方程解释，若粗糙固体表面的物质具有亲水性，则液体会完全浸满表面的凹槽，适合用Wenzel方程解释；若粗糙固体表面的物质具有强疏水性，则液滴悬着于粗糙的微凸体表面，适用Cassie方程说明
［1］
。
1.4接触角滞后
（5）
只用接触角不足以衡量固体表面的疏水性，还应考虑液滴在疏水表面的滚动角（glideangle），即接触角滞后。滚动角等于前进接触角和后退接
研究发现，通过表面微加工技术，
可使亲水材
·420·化学通报2014年第77卷第5期
［1，16］
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触角之差。滚动角的大小代表水滴在固体表
面的滞后程度，通常用以下两种测量模式计算：
（1）一定体积的液滴在水平放置的固体基底表面的接触角称为静态接触角。疏水基底水平放置，一端固定，另一端缓慢抬高，当液滴开始滑落时基
［17，18］
；底与水平面之间的夹角即为滚动角（θGA）
液滴滑落的瞬间，液滴较低端液-固界面取代气-
图3Fig．3
液滴在固体表面的三相接触线移动过程waterdropsonsolidsurfaces
Themotionprocessofthree-phasecontactlineof（a）后退角θＲ（1→2，三相接触线未发生移动；
2→3→4，三相接触线发生移动）；（b）前进角θA（5→6，三相线未发生移动，
6→7→8，三相线发生移动）
固界面后形成的接触角叫做前进接触角（θA）；液滴较高端气-固界面取代液-固界面后形成的接触角叫做后退接触角（θＲ）；前进角和后退角又称动态接触角（如图2所示）
。
表面润湿性现象的理论依据，然而研究发现，经精微加工的粗糙固体表面（r，fs一定），用Wenzel、Cassie算出的接触角与实际值有较大差异［24］。此外，对固体表面的液滴施加一定的外力，可使
图2（a）液滴在固体表面的滚动角θD、前进角θA、后退角θＲ［1］
（b）液滴在固体表面的静态接触角和动态接触角［18］Fig．2
（a）Theglideangle，advancingangleandrecedingangleofwaterdroponsolidsurface［1］；
（b）Thestaticcontactangleanddynamiccontactangles［18］
Wenzel、Cassie润湿态共存于同一固体表［25，26］
。此外，面在Wenzel态和Cassie态的表观接触角之间（θW～θC）存在临界接触角（θ'C），通Cassie方程得出［27］：过关联Wenzel、
1－fs
cosθ'C=
rf·fs－r
（9）
（2）采用座滴法测量：对某一固体表面已达到平衡的液滴通过微型进样器加、减液体，液滴的体积增大、减小的过程中液滴在固体表面的三相线向外、向内发生移动时的临界接触角，分别称为前进角、后退角。当外界条件不变时，前进角、后退角为一定值，液滴在固体表面的三相接触移动。静态接触角的大小反应了线如图3所示
疏水性，接触角滞后则体现了固体固体表面的亲、
表面的相对粘滞性。接触角滞后现象的产生与固
体表面的粗糙结构及表面成分分布的不均匀性、
［21，22］
。接触角越大，化学组成及粘合力都有关系
滚动角越小，则疏水效果越好。为了描述动态接
［19，20］
rfs为表面的固相分率，式中，θ'C为临界接触角，
rf为固体表面微凸体的粗糙度比。为粗糙度因子，
从理论上说，如果液滴在固体表面的本征接触角
θ＞θ'C，液滴会以Cassie润湿态悬着于粗糙微凸起表面；反之，液滴会以Wenzel润湿态浸满固体表面的凹槽。
Patankar认为，从能量的角度分析来看，不管是Wenzel润湿态还是Cassie润湿态，其总是趋向
［15］
于形成能量较低的状态。Yan等计算得出一定体积的液滴在基底上稳态存在时（Wenzel或Cassie态）所需的能量G为［1］：
G（3V）
2/3
Furmidge提出了一个经验触角和滚动角的关系，
［23］
公式：
mgsinθGA≈w·γLG（cosθＲ－cosθA）
（8）
m是液滴的质量，g是万有引力常量，θGA是式中，
滚动角，w是液滴的宽度，γLG为液气界面张力，θA和θＲ分别是前进角和后退角，由公式（8）可知，液滴滚动角取决于接触角滞后，即使接触角滞后值相同的表面，其滚动角也不一定相同。
γLG
=π1/3（1－cosθ*）
2/3
（2+cosθ*）
1/3
（10）
V为液式中，θ为液滴在粗糙表面的表观接触角，G随滴的体积。方程右边为单增函数，V一定时，
**
θ（90°＜θ＜180°）的增加而增加，因此在表面
*
结构相同的状态下，具有较小的表观接触角θ液滴在两种状态之间转换时所需能量为
△G=
GCB－GW
［1］
*
对应着较低的能量状态。当置于粗糙固体表面的
：（11）
1.5过渡态理论
Wenzel理论和Cassie
理论虽然提供了分析
若要使液滴从一种润湿态转换到另一种润湿
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态，则施加于液滴的能量必须大于所需的能量差ΔG。浸入液滴下面的微纳米复合凹槽，同时浸入液滴周围的微纳米凹槽。
Bormashenko等［30］认为，对疏水材料在其表面构筑具有多维粗糙度的柱状结构，能使液滴在其表面由Cassie润湿态向Wenzel润湿态转变的势垒增加，势垒的增加有利于液滴以稳定的Cassie润湿态存在。在亲水性材料表面，CassieCassie润润湿态较Wenzel润湿态有较高的能量，
湿态与Wenzel润湿态之间能垒的存在使得液滴能以Cassie润湿态存在，能垒的存在是精微粗糙固体表面的一种几何特性，能垒随液气界面的增加而增加。
1.6转变
Cassie润湿态到Wenzel润湿态的
从公式（10）可以看出，液滴在粗糙固体表面
的表观接触角越大，则其能量也越大，对应的润湿态也越不稳定。所以，可以借助挤压、振动基底等方式实现液滴在Cassie润湿态到Wenzel润湿态的转变。
Jonathan等［28］研究了液滴在微纳米复合阶层结构表面润湿态的转变。通过逐渐增加水滴中乙醇的体积分数，实现了固体表面的液滴从Cassie润湿态（FullCassie）→Csssie-Wenzel混合润湿态（PartialWenzel）→Wenzel润湿态（FullWenzel）→完全浸入（Impregnation）润湿态的转变。4种润湿态对应的表观接触角的大小与微纳米复合阶层表面的化学组成、几何结构有关。对应的方程分别为：
cosθC*=fmfn（cosθY+1）－1cosθ*=（fm+fn－1）cosθY+fn－1cosθ*=（fm+fn－1）cosθYcosθ*=fmfn（cosθY－1）－1式中，θC
*
1.7转变
Wenzel润湿态到Cassie润湿态的
液滴在粗糙的固体从能量分析的角度来看，
表面容易从Cassie润湿态（亚稳态）转变到Wenzel润湿态（稳定态），而要从Wenzel润湿态（稳定态）转变到Cassie润湿态（亚稳态）是不可
Liu等［31］通过在210℃加热具有超逆的。然而，
疏水性的固体基底，实现了水滴在该疏水表面由
Wenzel润湿态向Cassie润湿态（θ*＞165°的转变（图（5））
。
（12）（13）（14）（15）
fnfm、为表观接触角，θY为杨氏接触角，
纳米结构的固体所占分别为表观接触面上微米、
的接触面面积分数。4种润湿态模型图4
［28］
所示。
图5
Fig．5
加热条件下固体表面的水滴由Wenzel润湿态向Cassie润湿态的转变［31］
Thetransitionofwaterdroponsolidsurfacefrom
heatingat210℃［31］
WenzelwettingstatetoCassiewettingstateunder
Liu等［31］认为，这种现象的产生可能与加热
图4
水滴在微纳米复合阶层结构表面润湿态的转变［28］Fig．4
Thetransitionofwettingstateofwaterdropsontwo-tiersolidsurfaces［28］
过程中固-气界面能的变化有关。Bormashenko则认为，在加热的过程中，固-液-气三相线附近的液滴首先被气化而填充在液滴下面三相线附近的凹槽中，随着温度的升高，填充在凹槽中的气体越来越多，从而使液体从Wenzel润湿态转变为Cassie润湿态（图6）。这一转变过程的详细机理还有待进一步深入研究。
一般而言，液滴在粗糙固体表面的表观接触
［32］
在FullCassie润湿态，液滴无法浸入固体表
面的微纳米凹槽；液滴处在PartialWenzel润湿态时，液滴浸入微米结构的凹槽，但无法浸入纳米结构的凹槽，水滴在其表面的表观接触角很大，但接触角滞后严重（有高粘附力），这种现象与水滴在玫瑰花瓣表面的润湿态类似，称为“玫瑰花瓣效［29］
液滴浸入微纳应”；在FullWenzel润湿态时，
米凹槽；而在Impregnation润湿态时，液滴不但能
角越高，则其接触角滞后应越小（滚动角越小），
［33］
疏水性也越好。江雷等研究发现，水滴在阵列型聚苯乙烯纳米管表面，表观接触角为165°，然而，有趣的是将该表面翻转180°，水滴也不会掉
·422·化学通报2014年第77卷第5期http：//www．hxtb．org
用在基底表面沉积强亲水性物质制备涂层或对基底表面用强亲水性物质进行化学修饰都能增
B成膜技术，强基底的亲水性。通过L-可在基底
图6Fig．6
水滴在加热过程中由Wenzel润湿态向
Cassie润湿态的转变［32］
WettingtransitionofwaterdropfromWenzeltoCassieintheprocessofheating
［32］
上制得单层、多层自组装膜。经有机物分子修饰
后的薄膜表面，如果含有能与水分子通过氢键反—COOH、—POOH等官能团，这样的应的—OH、
表面便能表现出很强的亲水性
［39，40］
落，表面具有很高的粘附力，表观接触角很高，接
触角滞后现象严重，这一现象徒增了人们对超疏水现象认识的困惑。为了帮助人们更好理解固体表面有趣的超疏水现象，他们根据水滴在超疏水表面（表观接触角大于150°的表面）的润湿形态
［34］
：将超疏水表面分为了五种类型（图7（a～e））“壁虎（Gecko）”Wenzel态、Wenzel-Cassie过渡态、
Cassie态、“荷叶（Lotus）”态、态，水滴在阵列型聚苯乙烯纳米管的润湿状态属于“Gecko”态，其表观接触角虽然很高，但由于水滴在移动过程中压缩聚苯乙烯纳米管内密封的空气而产生负压，致其表面有很高的粘附力，该类型超疏水固体表面有望将来应用于微流体的无损运输。水滴在荷叶
“Louts”表面的润湿态为润湿态，在这种微纳米二元阶层结构的固体表面，表观接触角大，滚动角
［35，36］
。自清小，这种表面又称作“自清洁”表面洁表面在防雪、防污以及防水服饰等方面有广泛
的应用前景
。
这些构筑方法虽可增强固体表面的亲水性，但在光滑、平整的表面（即公式（2）中Ws＞0的情唯有况），仅靠化学修饰无法制备出超亲水表面，在亲水性表面加工、构建合适的粗糙结构，才能使其表现出超亲水性（在粗糙表面测量的接触角称为表观接触角，超亲水表面即表观接触角小于5°的表面）。
在具有规整结构的粗糙表面，要使水滴因毛细作用而完全铺开，则毛细参数Ws为（16）Ws=γSV－γSL=γLcosθ＞0
s方程，固体表面表现出超亲水根据Wenzel’
性（表观接触角接近0°）所要求的最低表面粗糙度r应满足以下条件：
r≥
1cosθ
（17）
对本征接触角θ＜60°的光根据方程（17）可知，
滑、平整表面，通过在其表面构建粗糙度r=1.2～2的粗糙几何结构，即可使其表面变为超亲
［5］
水性。
3超疏水材料的构筑
近年来，超疏水材料因其在自清洁、防雾、抗污、减阻、抗结冰、检测与分离等方面有广泛应用前景而引起人们极大关注。通过对自然界中超疏
［36，41，42］
，科研人员仿生水效应的观察、分析、研究
图7
水滴在超疏水固体表面的不同状态［34］
Differentstatesofwaterdropsonsuperhydrophobicsurfaces［34］
（a）“Gecko”（壁虎）态，（b）Wenzel态，（c）Wenzel-Cassie
）“Lotus”（荷叶）态过渡态，（d）Cassie态、（e
构筑了各类型超疏水表面：通过在疏水表面构筑
微纳米粗糙结构；或在固体基底上先构筑微纳米粗糙结构，再用低表面能材料修饰均可制得超疏
［36］
水表面。
载用来构筑超疏水材料的表面基底有硅片、
［43，44］［45～52］［53，54］
、、、各种金属金属网纸及棉玻片纤维等控制烷
［47～50，57］［43］
，、通过刻蚀电沉积、浸
［44，54，56］［55］［53］［52］
、涂喷涂、电纺、阳极氧化、结晶
［58］
［55，56］
Fig．7
2超亲水材料的构筑
超亲水材料在屏幕及镜头的防雾、抗污及微
流体装置、生物兼容性移植器件、增强薄膜的临界
热流及传热系数、用于食品包装的保鲜纸等方面有广泛的应用
［5，37，38］
［51］［44］［45］
、热氧化、化学气相沉积、湿氧化
等途径加工微纳米复合结构，再用含氟硅［43，46］［47，54］
、、等长链烷基硫醇硬脂酸
低表面能材料表面修饰，都可制得超疏水界面。［44，45，48，49］
。
2011，353（2）：335～355．
4
照
结语
随着超疏水材料研究的不断深入，受光
［59］
［60］［61］［62］
、温度、溶质和溶剂、电势、溶液
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pH
［63］
等影响的智能可控型超疏水材料的研究取
［64～69］
得了很大进展，特别是超疏水/超亲油水/超疏油
［70～74］
、超疏
材料因其在油污处理、油水分离等领域潜在的应用而成为当前新的研究热点，智能型的超疏水/超亲油、超疏水/超疏油材料的研究有望为将来设计、制备、新型实用的可逆超疏水-超亲水、超疏水-超亲油、超疏水-超疏油材料提供有益的尝试与借鉴。
固体表面的超亲水、超疏水性现象与物理、化学、材料及生物科学等紧密相关。Wenzel，Cassie-Baxter方程虽然在一定程度上能对固体表面的超亲水、超疏水性作出合理解释，但并不适用于所有情况。固体表面的润湿性与其表面组成、微观结构及润湿过程紧密相关，如何以现有理论为基础，构建能对固体表面润湿性的稳定态、过渡态及润湿过程作出符合客观实际解释的理论方程，需科研人员不断的研究、分析、努力。现有的超疏水、超疏油、超亲水、超亲油材料的制备，大都过程繁冗复杂、造价高、条件苛刻、环境适应性差、
机械稳定性弱、实际应用能力不强，难以在生产、生活中应用。如果以自然界中丰富的、可再生的自然资源（如植物叶、秸秆等）为原料，经粉碎、表面改性、表面修饰等步骤，制备环境友好型、低成本超疏水/超亲油、超疏水/超疏油材料，则有望在油污处理、油水分离等领域实现应用。此外，Varannsi等
［73］
研究发现，镧系金属氧化物因其独
特的电子结构具有固有的疏水性，具有很好的抗磨损、耐高温特性。该类氧化物有望经过微机表面雕刻，构造微纳米精细结构，进而显示出抗磨损、耐高温、适应性强、使用范围广的超疏水材料
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。总之，简化构筑过程，制备如何降低成本、
机械强度高、性能稳定、环境适应性强的超疏水、超疏油、超亲水表面，以便能更好的为人们的生产、生活服务，还有很长很长的路要走。
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更正
据作者郭金玲来函，本刊2014年77卷第2期146页刊出的论文作者姓名及单位部分有误，其中，“李常燕”“李常艳”，应为沈岳年先生的单位应为内蒙古大学化学化工学院，特此更正。对由此给读者带来的不便，编辑部特表歉意。