变换溶液浓度方法研究费米共振
第31卷,第5期2011年5月
光谱学与光谱分析
SpectroscopyandSpectralAnalysis
V01.31。No.5。ppl270-1273
May,2011
变换溶液浓度方法研究费米共振
蒋秀兰1’2,李东飞3,陈元正3,周
密3,孙成林2,杨
光3,里佐威2’3。,高淑琴3
1.青岛理T大学理学院,山东青岛266033
2.吉林大学超硬材料国家霞点实验室,占林长春130021
3.吉林人学物理学院。吉林长春130021
摘要一些分子的拉曼散射系数随其在溶液中的浓度而变化。通过改变样品的浓度测量了CCh,CS和
C6Hs等几种溶剂的拉曼光谱并获得了费米共振的普遍规律,发现了两费米峰不对称移动、倍频峰的基频被
费米J芒振调制并向同方向移动等弱费米共振的一些规律。这与Bier利用高压方法获得的结果相同。文章还验证了以下结论:参与费米共振的和频中的基频只有其振动对称性与直接参与费米共振的基频的振动对称性相同时其光谱强度变化对费米共振有影响。含则无影响。实验证明r通过改变溶液浓度方法可以获得费米共振的有关规律,这对溶液中谱线nj属、酶分子构象确定、异构体箍别、氢键对分子结构与性质的影响等方匝f提供r途径与依据。
关键词费米共振;拉曼光谱;倍频;和频中图分类号:0657.3
文献标识码:A
DOI:10.3964/j.issn.1000-0593(2011)05’1270-04
起光谱强度的改变。其变化原因Lj溶剂介电常数、给体受体
引言
众所周知,费米共振是分子基团之fRJ的振动耦合和能量
数、极性等因索有关。Fini等已从理论和实验两方面iIE明在二元溶液巾低折射率分子的某蝗基团散射系数会随其浓度降低而增加,而高折射率分子则相反Ll引。我们也曾验证这一结论【t5,16]。我们采用拉曼光谱、红外光谱研究了不同浓度下的
CS2-c6H6,c6H6-CH30H,CS2七H30H和CS2一C‘儿等二
转移现象[1.2]。最新研究表明,不仅分子内存在着费米共振,而且分子问由于配位等多种因素也存在着费米共振现象”・。对其研究不仪在物理学中的分子电子态、振动态相t耦合有重要理论意义,在乍物、化学、材料科学研究中的谱线认证、归属、分子结构的确定及抗癌药物考证等鄙,ff重要应用f4¨。
溶剂效应研究一直足倍受国内外关注的课题。很多化学反应及生物过程是在溶液巾进行的。溶液中存在着大苗的费米共振现象,而分子问相互作用对溶质、溶剂分子的结构、性质都会产牛影响。通过对蛋白质酪氨酰残幕850和830ctn叫拉曼费米共振双线变化的研究认识r氧键在蛋白质中的作用悟¨】,Burikow等的研究证明费米共振町以促进水拉曼散射化合键带的形成fI引。
迄今为止,对溶液中的费米共振研究已有很多报道。通过变换溶剂来研究费米共振已是一种成熟的研究方法[13‘。其理论依据是Onsager局域场理论,分子的一些基团在不同溶剂中振动频率发牛位移,从而影响费米共振的发生。然而,溶液中分子相互作用小仅会引起振动频率变化,也会引
收稿日期:2010-074)7。修订日期:2010-10-20
元溶剂中的费米共振。分析r
C6Hs,CS2,0乱和CHaOH
中费米共振特性参数在不I司浓度溶液中的变化规律。发现不同浓度下发生费米共振的两振动的光谱强度的变化会引起费米共振变化。我们至今尚未她剑有关该方面的研究报道。通过分析研究,得出以下结论:通过改变分子在溶液中的浓度来测量费米共振特性参数变化可以作为一种研究费米共振的新方法。应用该方法发现r只有高压方法才能发现的圪受¨~2圪费米共振调制的弱费米共振现象【l“,即:费米共振双峰的不对称移动以及倍频的基频受费米共振调制,而日前其他研究方法无法发现;同时也验证了已有的关于参与费米共振的各基频振动的振动强度在费米共振巾的作用的理论,即凡A接参与赞米』冬振的基频(允许跃迁)的光谱强度变化一定影响费米共振,而对于和频(不允许跃迁)中的基频则分两种情况:若该基频与直接参与费米共振的基频对称性相同,其光谱强度变化会影响费米共振,否则其强度变化对费米共振
基金项目:国家自然科学基金项目(10774057.10974067)和吉林大学研究生创新荩金项日(20101055)资助作者简介:蒋秀兰,女,1965年生,青岛理工大学副教授
*通讯联系人
e-mail:xlan.j@163.eom
e-mail:zuoweili@ilu-edu.∞
第5期光谱学々光l*分析
^影响”。据此hF明r通过变换溶液浓度办让来研究赞朱
拱振妊符舟科学规律的,这为研究费米共振提供,种仝新的方&。
由式f2)和式(0)lH榀
c
芒{(学)1
一
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2
m
1变换溶液浓度A法研究费米共振的槲关理论依据
l
毒一罢(而寿面)
“’
自式(4)nI以看…:溶液中分于的拄垃敞自保数随折射指数一
干¨m尘化。解析式(d)nr“得m,丹f在高折射毕溶液中放射系数增加,而0低折射串溶液・p则棚厦。样品分f在溶液
1溶液折射指数对拉曼散射系数的影响
依据OmaReF的电介质披化理皓.Mimne推导Ⅲ分子n
中澉度十耐,Ⅲ溶赦折射率m小同.会使分子散射系数水
同.Ⅻ拄{}的拉曼光谱强度{同。
纯气体、溶液中的}t曼帔射系数之M为””
釜一(管)’(黼)2
i.2固有光谱强度№风在费来耦台中的作用
m
赞米共振足发生在两个具有帽同对称性振动之间的耦赍
式中:E和F分驯为溶灌鼓真奄中的电场鼬度a酬/00为有效擞化率鼬对简il:坐标q的导数;d。/JQ为孤i分fⅨ
化卓n对简m坐标q的导数。
进一班推导,并疑舟电常敬e=n:(m为溶液折射揣数).可得
现象。№Ⅲan从量T山学微扰理论出发推导m赞米j#振特忡参数光潜强度比R、同有光蓉强度比兄、目有频黄(束受微扰时)A..颠差d(受微扰时)厦耦音系数w之问的关系
R一
要2÷[击南]
n为纯城体(溶质)的折射指数。对纯№阼M~有
.二尘』生二坐二131:照∑Ⅱ生i垡二塑生坐1{!凹}(岔{w。垆r+口(d2一I妒)“。P∥}
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”型型世止螋型幽盥塑专麓擗崭等器等型业型坠盟2趔世(6
由式(∽8城(6){难看到.蹦光诺l目打强度比心对赀
:■}£ul
米共振柯系耍影响。n:溶液i.i,当浓噬发生变化时.参~贽
米其搬的吲目有光谱强度会发生变化.亦即R,点啦尘化.
进而引起赀朱共振特性骞数R和△等的变化,式(4)(6)给
m了变换溶赦敢度方法研究赞*接振阿鲤电依据。
2寞验及实验结果
2
l实验倥嚣厦样品配制
宴骑中所用的溶剂GHs自cS等均为分析纯(mR),
按照c&和G阻M种溶刺的体积№为10“,20%.30%.40%.50“.60“.70“,80蜥.帅%和loo“配成混台溶娥
n}I辆Inof%inG,ll・m
№dIm
cm
diffeⅢ一㈣№
(其他样品配制与此*侗)。将棍音溶液注^光纤巾甩托曼兜
i并仪进行光讲测量。光谱倥为英国R删shwinVia激光J}
熊B徽拉曼咒谮仪。其激发设长冉514sⅢ丌,激发功串为
4
s
频”办触倍叛‰州向移动。这一现象与Bier利用麻I‘方法
获得的结果棚问,实验“叫T西过政变溶液滩度方法可“获得有关赞米搀振的特性参数,从而获得费米肚振的有关规律。遮蜕明渡方法uf“作为研究赞米共振的一种新方皓。而
mw,采用背向敞射.物镜艘大倍数为20倍,氍升时刚
为zO5.袄分次数为l趺.并用Si标。
2
529咖扭曼线进行定H.利fH阮#法.通址埘cH,OH,ocl..CH“和CS,等分
}在几种溶荆巾的册米』E振研究巾发脱丁弱费米共振的特殊
2实验结果
l“月£#农度i女发现T#在非对#穆自∞女¥共
振
现象.郎参’赞米共振的自振动中基频拉曼峰频率不畦浓度
壹化.而和额频率随浓度的改空耐发生较大变化.即两费米雠不对称移动;耐倍频的雉频随倍顿变化而向间片IhI移动.
z2
图】为实验获得的cS在液体GHe-I-木¨维世下的杜曼光谱圈。从上至下傲敬是旅度为loo蹦.90%.・-】o“的各谮缓。内幽为360~440cm“范嗣放大幽.Ⅵ峰基本保持
*变.2n自n随浓度降低向商渣数方向移动。
枷倍频的雉颧受费朱井振橱制,兰f造些现象我们认为主要
碌Ⅲ址“f赞水jE振两振动的强度#懒唪盲根大十1日对.非谐
1j能%问存在相t作用,使L能级£
向较高位性移动,下能级E向较低额移动。若上.下能缎移
力势能Ht_,和H‘
动枘Ⅱ-离捌同.即发生赞米兆振Ⅸ线对对称移动.也就是通常观察到帕结小.办ⅫBertmn弹论所阐述帕情况。mJ对赞
刚l艟女m。.随嗡浓度的降低.辑请线强崖变弱。单
颇H的位置不随浓度变化而频穆,俩倍额zh随浓度变化发生频移.儿随浓腰降低向高频率方向移动(甑移).1日时JI摹
米Jt搬的水对称咎动情况则垃因为非谐力势能~能级问的柑
光讲々~兜H;分析第xI挂
Ⅱ忭川使得hF能缎档动的距离不埘-m惭山势能的幢化0l起F能级向更低伸嚣移动.即T能级比l。能级咎础更太的鼬离.肆致日能a-hbg'"I∞较低竹&咎曲。mll随(3∞诎I*的莲新坩加.JEl女力搏能的柑Hn:川埘强.口能级中0他”向业低位氍穆曲即州能缎中・L位%颧移坩^。J£结m越坫颇H龙州Ⅱ翔移,Ⅲ倍顿2"m岛帮办m侈功;
22
z“月£*mt}☆§证毒j§采共振的各光谱Ⅱ度
在女朱共#十作m的相关m≈
研究丧哦,在镕液巾些{}}基目的振础光谐4度受溶
液浓度的g响而变化。造种变化是否影响赞*』#振要m过群盹.惜子^芈理论舯“升析。B有理论结论采州.凡直接毒0赞米』E振的基频柏光讲强度变化-定影响赞水J}振m和颁巾帕括频嚣‘_ff接每‘o费朱J#撤∞掣蛾对称讹槲旧,j£光l*强艘变化台影响赞水J}撖.舌则茈强碰变化时赞米J#搬正影响.找ⅣJ迪过歧娈溶液根理的靠法骑证rd月。沧结呛。
鼗们在时c吼(矗和GHt等n种溶剂∞错费朱』#振
日f饨-IJⅡ明r:随CCIt
~¨贽米JE搬的基额¨((’cI时秣仲缩搬动,时…~”
n:溶液・{t的散度十同.j骖’i”{¨
贽米其撖引起根^舶变化.同理.旧‘鼍枉溶涟巾帕浓度十
佩.J£参2j—z"赀术J}搬旧越鞭Hft’S伸缩振功)0I起柏一2”赀水j}振帕壹化办根犬。州我¨埘小阿带荆知
【鼍.COl,和‘Hc等所时皓的州趔徘f|1的蛮璇规律栩H.故丰史H给出cS和RH一的宴骑结果。
隔2为c&拒cH一-IiⅥ~2h贽米共振船台系数w随
浓度(札曼强度瑚变化齄势.从圈巾可“看m隅合系数w
鼬端液浓度(拉曼强度)的增加m溅小.尤娃在低浓度(<20“)附近韭化型为*辅.
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搿3为G乩拒cStp币问浪崖下纳札婪光潜.从J:!下浓l*依次为100“.90“.
.10“…Ⅵ,…峰膳
木{糍咎.嘲{为ttHt杠睫中相应非班F的费米』E振鹕
旮系数Ⅳ~浓度变化的戈采.
这种变化埘u+…费米』E振无影响.即两费米峰频差等
越然目3#Ⅲ枉f¨非度下Ⅵ的拉坚强摧堂化很大.仳
JL乎十变化儿费米兆饭耦音系数Ⅳ十轴浓度变化(m
蝌1).众所膈之.枉静p”拙盐线(992m1)为环呼啦“振础.(606咖)为环变形一,。掘曲.h¨s8Im1)为环伸
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Fig.4
v№hw篱等笔篙FRⅡⅢL
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缩%振曲.在n参与舯m十一帕费米共振中作为。口h“变彤乜振动的平¨叛・}|的基鞭与罄羰环仲缩n。撕动”P‘k
赀水共振.mr蜷坝¨的W杯性与越敬h的埘静性4il,d堪竹Ⅵ受溶镕l影响JC触舯系数(扎坚强度)变化撒大・flI+…费*j#搬上影响.两赞水唯颠丝并十发生变化一批
Je对Ⅵ*』}振耦音系数Ⅳ十随维雎Ⅱ化,丝通过变挠端涟浓鹰^诸获褂的寅验结粜骑“了腑连m论印罄’o费米北掘帕■I
捌中柏魑频若・j^接磬‘撷朱』E孤的荜额“称忭柑旧其光
抖№鹰变化会影响费米JC齄卉M4】£强度尘化埘贽米J£妊尤
蟛响。…此可见.逢川变换箭聩维噬A“、un洲’为研究费米
jE妊的打墟.
3结论
溶液,PIhT-^5域场影响,讣于的糟Ⅲ触射系散全发电峦化。利J}l不弼谁艘F竹子;&舯系数不H,墟过改变溶蔽浓膛一q“进行赞米j#妊研究。奉i利刚该舟法pt沦rC(-I,自C.S
等费米儿振帅{埘称穆功或象Ⅻ倍%昧璺费米J£振氍调制m
移动等制贽米Jt搽的特点.这雌曩驻站犁‘挺Ⅲ高JI;打注褂
列的纳论Ⅷ旧.利用域打盐碰骗mr摩’锄米J}撖的m卿搬
曲在酐陂中J#敝射系数变化¨赀水j#掘址☆“影响舯棚咒耻沧。造醴哦利jH韭挽斋液浓度打法rU“n:为0}究赞朱j}搬的斯打法。谈A洼tⅡ目于大址存在f化#、十物毕领域舯刺赞*J#振研究打r瑟的*;ZJtl前射r,l能全“毓键m究、”尚体
巷圳酵丹f构象确定、络音物许线认¨等打衙艟拌乖型怍
Ⅲ
第5期
光谱学与光谱分析
1273
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JIANGXiu-lanl~,LIDong-feP,CHENYuan-zhen93。ZHOUMi3,SUNCheng-lin2,YANGGuangs,LIZuo-wei2’¨,GAOShu-qins
1.SchoolofScience。QingdaoTechnologicalUniversity,Qingdao
266033,China
130021,China
2.StateKeyLaboratoryofSuperhardMaterials,JilinUniversity,Changchun3.CollegeofPhysics。JilinUniversity,Changchun
130021,China
with.solution
Abstract
ThevaluesofRamanscatteringcoefficientsofsomemoleculesinwhichFermi
resonance
occurs
vary
concentration
variation.WemeasuredtheSanlan
spectra
of
sowie
solventssuch
a
as
CCh,C&,C6H6,etcbychangingthe
concentrationofthesolutionsrangingfrom10%to100%involume.Asresonance.ⅥkfoundsomeweakFermi
resonance
result,theauthorsobtainedthegenerallawofFermi
phenomena
as
wellthatthetwohandsofRamanspectrumshiftasymmetrically
n3toves
andthatthefundarnentalofovertoneistunedbyFermiresonanceandsimultaneously.whichissame
as
towardsthesamedirectionwiththe
overtone
theresultsBierKD.obtainedbymearlsofhigh-pressureteehniqu己Bymeansofthis
sall'le
method。theauthorsdemonstratedtheconclusionthatonlythefundamentalincombinationswhichhasthe
symmetry
as
the
fundamentalinvolvedinFermi
authorspresent
a
resonanceto
directly
can
itsintensityvariationinfluencetheFermiresonance.Inthisarticle,the
newmethodstudyFermiresonance.Tllismethodisvaluableintheidentificationandtheassignmentof
as
spectrallinesofsolutions,thedeterminationofmolecularconfigurationofenzyme,thediscriminationofisomer,aswellinfluences
on
the
the
molecular
structures
andpropertiescausedbyhydrogenbond.
Keywocds
Fermiresonance;Raman
spectra,Overtone,Combination
(ReceivedJuL7,2010;acceptedOct.20,2010)
*Corresponding
author
变换溶液浓度方法研究费米共振
作者:
蒋秀兰, 李东飞, 陈元正, 周密, 孙成林, 杨光, 里佐威, 高淑琴, JIANG Xiu-lan, LI Dong-fei, CHEN Yuan-zheng, ZHOU Mi, SUN Cheng-lin, YANG Guang, LIZuo-wei, GAO Shu-qin
蒋秀兰,JIANG Xiu-lan(青岛理工大学理学院,山东青岛266033;吉林大学超硬材料国家重点实验室,吉林长春130021), 李东飞,陈元正,周密,杨光,高淑琴,LI Dong-fei,CHEN Yuan-zheng,ZHOU Mi,YANG Guang,GAO Shu-qin(吉林大学物理学院,吉林长春,130021), 孙成林,SUN Cheng-lin(吉林大学超硬材料国家重点实验室,吉林长春,130021), 里佐威,LI Zuo-wei(吉林大学超硬材料国家重点实验室,吉林长春130021;吉林大学物理学院,吉林长春130021)
光谱学与光谱分析
SPECTROSCOPY AND SPECTRAL ANALYSIS2011,31(5)
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引用本文格式:蒋秀兰.李东飞.陈元正.周密.孙成林.杨光.里佐威.高淑琴.JIANG Xiu-lan.LI Dong-fei.CHENYuan-zheng.ZHOU Mi.SUN Cheng-lin.YANG Guang.LI Zuo-wei.GAO Shu-qin 变换溶液浓度方法研究费米共振[期刊论文]-光谱学与光谱分析 2011(5)