一种翡翠仿制品_透辉石微晶玻璃显微结构及晶体化学特征的研究_蔡佳

　第39卷第6期　　　　　　　　　　　　　　　　V o l . 39　No . 6人　工　晶　体　学　报

一种翡翠仿制品-透辉石微晶玻璃显微结构及

晶体化学特征的研究

蔡　佳, 余晓艳, 刘春花, 尹京武

1

1

2

2

(1. 中国地质大学(北京) 珠宝学院, 北京100083; 2. 中国地质大学(北京) 地学实验中心, 北京100083)

摘要:利用偏光显微镜、电子探针仪及X 射线粉晶衍射仪, 对一种翡翠的仿制品-人造透辉石微晶玻璃的显微结构、

析晶特征、化学成分及物相组成进行了研究。该微晶玻璃外观具有明显的放射状晶花, 偏光显微镜下观察及B S E 图像反映出透辉石微晶玻璃具有显微斑状结构, 且含特征的骸晶。电子探针测试得到该材料内玻璃质基质、主晶相透辉石及少量石英的化学成分, 其中透辉石内的镍含量明显高于天然翡翠。X 射线粉晶衍射分析确定其主要物相为透辉石和玻璃质, 与天然翡翠以硬玉、纳铬辉石等为主要矿物组成不同。关键词:微晶玻璃; 透辉石; 翡翠; 析晶中图分类号:T Q 171; P 575

　

　

文献标识码:A

　

　

文章编号:1000-985X (2010) 06-1586-06

S t u d y o nMi c r o s t r u c t u r e C h a r a c t e r i s t i c s a n dC r y s t a l C h e m i s t r y o f

a D i o p s i d e G l a s s C e r a m i c

C A I J i a , Y UX i a o -y a n , L I UC h u n -h u a , Y I NJ i n g -w u

(1. S c h o o l o f G e m o l o g y , C h i n e s e U n i v e r s i t yo f G e o s c i e n c e s (B e i j i n g ) , B e i j i n g 100083, C h i n a ; 2. G e o s c i e n c e s a n d T e s t i n g C e n t e r , C h i n a U n i v e r s i t y o f G e o s c i e n c e s (B e i j i n g ) , B e i j i n g 100083, C h i n a )

(R e c e i v e d 18J u n e 2010, a c c e p t e d 27O c t o b e r 2010)

1

1

2

2

A b s t r a c t :Th e m i c r o -s t r u c t u r e , c r y s t a l l i z a t i o n c h a r a c t e r i s t i c s , c h e m i c a lc o m p o s i t i o n a n d m i n e r a l c o m p o s i t i o no f ad i o p s i d eg l a s s -c e r a m i cw h i c h a c t sa san a t u r a l g r e e n j a d e i t ej a d ei m i t a t i o nw e r e i n v e s t i g a t e d b y u s i n g p o l a r i z e dm i c r o s c o p e , e l e c t r o nm i c r o p r o b e a n a l y s i s , a n d X -r a y p o w d e r d i f f r a c t i o n

a n a l y s i s . P h o t o s t a k e n u n d e r t h e p o l a r i z e d m i c r o s c o p e a n d b a c k -s c a t t e r e d e l e c t r o n (B S E ) i m a g e s s h o w e d m i c r o p o r p h y r i t i c s t r u c t u r ea n da p p a r e n t l yh o l l o w e dd i o p s i d es k e l e t o nc r y s t a l s i ns p e c i m e n s .E l e c t r o n m i c r o p r o b e s h o w s p h a s ec o m p o s i t i o n s o f d i o p s i d e , q u a r t z a n da m o r p h o u s s u b s t a n c e s a m o n gw h i c ht h e c o n t e n t o f n i c k e l i nd i o p s i d e i s d r a m a t i c a l l y h i g h e r t h a n t h a t i n n a t u r a l j a d e i t e j a d e . T h e X -r a y p o w d e r d i f f r a c t i o n a n a l y s i s i n d i c a t e s t h e m a t e r i a l i s m a i n l y c o m p o s e d o f d i o p s i d e p h a s e a n d a m o r p h o u s p h a s e t h a t i t ' s d i f f e r e n t f r o mn a t u r a l j a d e i t e j a d e i n w h i c h j a d e i t e a n d k o s m o c h l o r a r e p r e d o m i n a n t l y c o n t a i n e d . K e y w o r d s :g l a s s -c e r a m i c ; d i o p s i d e ; j a d e i t e j a d e ; c r y s t a l l i z a t i o n

1　引　　言

微晶玻璃是具有特定组成的基础玻璃(掺有晶核剂或不掺晶核剂) 在一定温度下控制结晶, 使原来单

　　收稿日期:2010-06-18; 修订日期:2010-10-27

　　基金项目:矿物岩石材料国家实验室开放基金资助项目

　　作者简介:蔡　佳(1986-) , 女, 新疆维吾尔自治区人, 硕士。E -m a i l :c a i j i a 91052@126. c o m . c n 　　通讯作者:余晓艳, 副教授。E -m a i l :y u x y @cu g b . e d u . c n

一、均匀的玻璃相转变成大量微晶体散布于玻璃体中的多晶复合材料。微晶玻璃的性质主要取决于结晶相

[1]

的种类、尺寸、数量、玻璃相的化学成分及含量等。它集中了玻璃、陶瓷两者的特点, 故又称为玻璃陶瓷或结晶化玻璃。目前生产的微晶玻璃种类很多, 有建筑微晶玻璃, 耐磨、耐腐蚀微晶玻璃及结构微晶玻璃等, 广泛应用于建筑、电子和电工、化工等领域。此外, 微晶玻璃产品也作为一种宝石饰品出现在国内珠宝市场上, 进一步拓宽了其应用领域。最近笔者获得几粒绿色水滴型挂件, 利用大型仪器测试确定该材料是一种人造透辉石微晶玻璃。该宝石含放射状晶花, 具显微斑状结构, 从外观及结构特征上与天然绿色翡翠相似, 故在市场上常以翡翠的仿制品出售。

微晶玻璃的光泽弱于翡翠, 其折射率、相对密度及硬度均低于翡翠。由于天然翡翠一般具硬玉、纳铬辉石等矿物紧密交织的纤维交织结构, 当矿物颗粒较大, 肉眼可分辨无定向排列的矿物晶体, 与微晶玻璃含放射状的枝状晶体的外观相似。

目前对于微晶玻璃的研究, 主要从工业用途的角度, 对微晶玻璃性能的改善研究、微晶玻璃的制备工艺、利用工业废渣制备微晶玻璃、析晶行为的研究等, 很少从宝石材料的角度(通常作为翡翠的仿制品) 对其进行研究。本文采用电子探针、XR D 等测试手段, 着重对微晶玻璃仿翡翠在显微结构、析晶特征及化学、物相组成等方面进行研究, 并与天然翡翠进行对比。

[2]

2　实　　验

利用型号为E P M A -1600的电子探针仪(日本岛津公司生产) 对G 2～G 4三个样品进行了化学成分分析。测试条件:定量加速电压15k V , 束流2×10A , 束斑直径1μm ; 标准样品分别为:F e (铁铝榴石) 、Na (钠长石) 、Ca (方解石) 、Si , A l (斜长石) 、Ti (金红石) 、Mn (蔷薇辉石) 、K(透长石) 、Mg (橄榄石) 、Cr (铬铁矿) 。采用日本理学R i g a k u 公司产的型号为D /Ma x -R C 的粉晶衍射仪对G 4样品进行物相分析。选取四块透辉石微晶玻璃样品(编号为G 1～G 4) 进行测试。

-8

3　结果与讨论

3. 1　显微结构观察3. 1. 1　偏光显微镜观察

样品由绿色玻璃质基质和放射状晶花构成。放射晶花聚集成球形晶簇, 形状酷似“蒲公英”。选取样品G 4磨成光薄片, 在偏光显微镜下观察, 如图1所示。

微晶玻璃内透辉石多呈绿色, 单偏光下正高突起, 正交偏光下呈二级蓝绿色干涉色, 呈长柱状、短柱状或呈凹形骸晶(如图1j ) , 杂乱无定向排列。细密无定向排列的细长针状至纤维状的石英晶体(如图1e ) 与透辉石晶体相互交织形成特征的显微斑状结构, 在正交偏光下转动载物台, 透辉石的凹形骸晶整体的明暗变化一致, 故

[3]

各部分的结晶学取向相同, 表明此骸晶为单晶体, 而非若干个结晶学取向不同的透辉石晶体相互连接形成。

玻璃质基质中有大量圆形气泡且可见明显的内裂隙, 表明微晶玻璃内存在内应力, 由于冷却时温度变化过快, 导致内应力释放, 产生内部的龟裂纹(如图1g ) 。正交偏光下转动载物台, 玻璃质基质全消光。而天然翡翠在偏光显微镜下一般显示典型的纤维交织状结构, 内部的矿物颗粒不定向排列, 较微晶玻璃更致密, 不含非晶质体, 正交偏光下转动载物台, 天然翡翠局部矿物颗粒呈明暗变化, 不会出现全消光现象3. 1. 2　BS E 图像

背散射电子(B S E ) 图像如图2所示。据图像中图案的亮度不同, 可分为三种组分, 玻璃质基质为主体成分, 其次透辉石组分多呈长柱状、“凹形骸晶”或不规则粒状, 石英组分多呈细长针状或块状, 透辉石的针状体略粗于石英。二者分布不均匀, 均为脱玻化产物, 无明显的定向排列, 晶体在放射中心附近的部位明显富集, 且趋向于垂直于核的弧形表面生长, 宏观则表现为放射状的花纹。如图2f 所示, 透辉石以石英为中心向外呈辐射分布, 表明石英较透辉石优先析出较大的晶核, 大幅降低了其周围的成核势能, 为透辉石析晶提供[4]

。

透辉石形成了较多形态规则的“凹形骸晶”(如图2b , 2h ) , 实为长柱状透辉石的横截面形状, 通常其横, ”。

晶反映生产微晶玻璃过程中, 玻璃液熔体处在较高过冷度下, 粘度较大, 晶体生长点较多, 而生长基元的活性

较小, 主要通过物质缓慢扩散, 为晶体生长供给所需的元素, 由于晶体的边棱与顶角更容易接受生长基元, 生长得较快, 使得透辉石晶体内的基本结构单元[S i O 即c 轴方向) 排列的速率相对其4]四面体沿着最强键链(他方向较快, 而晶体中心生长的较慢, 甚至不生长, 故晶体出现不规则的中空晶体(骸晶) 。

从图2中可知, 在没有较大的石英晶核析出的其他部位, 透辉石和石英同样自发成核并生长成较大且形态各异的颗粒, 对于这些部位, 石英晶体趋向于形成长针状, 且对透辉石晶体的生长影响并不大, 一方面反映针状石英与其他透辉石晶体应是近乎同时形核, 不存在成核势垒上的明显差距, 且透辉石生长所需的S i O 方2来源充足, 另一面在微晶玻璃生产过程中对于晶化温度的控制等抑制了石英晶体的析出, 以保证微晶质主体为透辉石。3. 2　化学成分分析

利用电子探针测试G 2～G 4三块微晶玻璃样品的化学成分, 如表1和表2。结果显示样品主要由透辉石、玻璃质基质和少量石英组成。

表1　透辉石微晶玻璃内石英和玻璃质的电子探针分析

T a b l e 1E l e c t r o nm i c r o p r o b e a n a l y s i s o f q u a r t z a n dg l a s s s u b s t a n c e s i nd i o p s i d e g l a s s -c e r a m i c s

M i n e r a l S i O 2Q z -1Q z -2Q z -3Q z -4Q z -5Q z -6G l a -1G l a -2G l a -3G l a -4G l a -5G l a -6G l a -7

98. 4596. 2698. 9096. 4498. 5395. 4478. 4377. 5877. 8276. 4476. 2677. 4276. 60

T i O 20. 090. 000. 040. 010. 000. 060. 000. 210. 210. 000. 090. 200. 00

A l 2O 30. 120. 760. 150. 140. 100. 843. 502. 392. 572. 152. 442. 232. 11

C r 2O 30. 120. 120. 000. 210. 100. 000. 260. 190. 340. 250. 000. 040. 13

F e O T 0. 100. 020. 140. 250. 090. 080. 500. 380. 510. 310. 350. 680. 08

M n O 0. 000. 000. 000. 020. 000. 000. 200. 110. 160. 000. 000. 060. 00

M g O 0. 090. 480. 120. 000. 140. 662. 672. 893. 063. 042. 712. 892. 65

C a O 0. 171. 050. 020. 320. 061. 374. 635. 775. 895. 935. 415. 855. 46

N a 2O 0. 522. 000. 150. 710. 470. 257. 898. 799. 039. 5510. 729. 4610. 64

K 2O 0. 080. 130. 090. 000. 190. 080. 851. 050. 991. 100. 911. 041. 03

V 2O 50. 000. 060. 020. 190. 000. 100. 000. 000. 000. 000. 000. 000. 00

C o 2O 30. 080. 000. 110. 000. 000. 000. 000. 110. 000. 220. 240. 120. 63

N i O 0. 000. 050. 000. 160. 200. 070. 330. 150. 030. 000. 340. 000. 00

[5]

w B /%

∑99. 82100. 9399. 7498. 4599. 8898. 9599. 2699. 62100. 6198. 9999. 4799. 9999. 33

　　注:Q z -石英, G l a -玻璃质基质。

表2　透辉石微晶玻璃内透辉石电子探针分析

T a b l e 2　El e c t r o nm i c r o p r o b e a n a l y s i s o f d i o p s i d ei nd i o p s i d e g l a s s -c e r a mi c s

M i n e r a l

S i O 2T i O 2A l 2O 3C r 2O 3F e O T M n O M g O C a O N a 2O K 2O V 2O 5C o 2O 3N i O ∑E n F s Wo

D i -155. 020. 130. 261. 420. 930. 0215. 5621. 741. 010. 00

0. 050. 212. 9399. 2849. 071. 6549. 28

D i -255. 290. 060. 151. 070. 920. 0015. 8222. 241. 150. 00

0. 070. 153. 18100. 148. 951. 6049. 46

D i -354. 420. 180. 140. 670. 620. 0115. 6222. 450. 930. 00

0. 270. 013. 8999. 2148. 661. 0850. 26

D i -455. 160. 020. 211. 380. 870. 0215. 8422. 071. 180. 00

0. 060. 153. 43100. 3949. 211. 5249. 28

D i -555. 020. 080. 211. 070. 750. 0815. 6421. 421. 300. 00

0. 060. 114. 0699. 849. 721. 3448. 94

D i -657. 130. 000. 550. 870. 800. 0014. 1920. 271. 250. 11

0. 070. 263. 4198. 9148. 581. 5449. 88

D i -754. 620. 250. 221. 400. 700. 1315. 3321. 781. 420. 00

0. 000. 044. 22100. 1148. 861. 2549. 89

D i -854. 740. 080. 301. 360. 790. 0415. 4621. 911. 080. 00

0. 000. 063. 0298. 8448. 851. 4049. 75

D i -954. 820. 110. 280. 810. 640. 0016. 0021. 961. 020. 05

0. 060. 003. 8099. 5549. 781. 1249. 10

D i -1054. 650. 000. 270. 650. 710. 1715. 9122. 120. 900. 00

0. 050. 013. 6199. 0549. 401. 2449. 36

w B /%

[6]

J d 58. 32

0. 0919. 840. 050. 800. 043. 084. 3013. 010. 02---99. 55---

　　注:D i -透辉石; J d -天然翡翠; E n -顽火辉石, F s -铁辉石, W o -硅灰石。

C i a O , O , 2、C

得的化学成分相差很小, 认为微晶玻璃生产过程中玻璃液各部分的成分较均一。

[6]

与前人报道的天然翡翠的电子探针结果对比(表2) , 样品内透辉石含一定的N i O (2. 93～4. 22%), 为人工添加的元素, 而在自然界N i 元素的克拉克值很低, 即在天然翡翠中赋存量极低, 故翡翠的N i O 含量远低于检出限, 进一步表明该样品为人造宝石材料。微晶玻璃的主晶相为透辉石, 与翡翠的主要组成矿物硬玉、纳铬辉石等同属辉石族, 但在化学成分组成和含量上并不同(如表2) 。

文献[7]提出绿色微晶玻璃着色剂为氧化铜和氧化铬, F e 可使玻璃呈黄绿色。样品中透辉石C r e O 2O 3和F T 含量稍高, 故认为C r 和F e 与透辉石及玻璃质基质呈较鲜艳的绿色有关。

石英内S i O 44%～98. 9%,而其他微量元2的含量为95.

3+

图3　辉石端元组分Wo -E n -F s 分类图解

(投影点为微晶玻璃中的透辉石)

F i g . 3　Wo-E n -F s c l a s s i f i c a t i o nd i a g r a m o f p y r o x e n e (p r o j e c t i v e p o i n t s a r e d i o p s i d e s f r o m g l a s s -c e r a m i c s )

素含量很低。微晶玻璃内透辉石及石英微量元素含量的差异, 反映二者即使在相同的生长条件下, 吸收周围玻璃液内不同元素的几率相近, 但不同晶体结构对特定元素的吸收有选择性, 影响着元素的迁移。样品内透辉石的成分范围E n o s 见表2) , 其成分点的三角投影均落于透辉石端员(如图48. 58～49. 78W 48. 94～50. 26F 1. 08～1. 65(3) , 几乎不含其他端员组分3. 3　XR D 分析

样品粉晶衍射图谱如图4, 结合711494号J C P D S 卡片, 确定其主晶相为透辉石, 其余为玻璃相。

从图4中可以看出, 样品的非晶体散射特征较强, 在衍射峰的背景出现明显凸起, 是由样品中的非晶质体引起的, 表明该类微晶玻璃的结晶程度一般, 这与观察其显微结构, 得出非晶质部分含量较高的结论一致。B S E 图像显示少量的细长针状且无定向分布的石英, 由于含量较少无法检测出石英晶相或被明显的非晶质产生的背景所掩盖。

J C P D S 数据库中标准硬玉粉晶衍射数据:6. 2320n m (5. 9) , 2. 9324n m (99. 9) , 2. 8407n m (66. 5) , 2.

图4　样品G 4的X 射线粉晶衍射图

F i g . 4　X-r a y p o w d e r d i f f r a c t i o np a t t e r n o f t h e s a m p l e G 4

[8]

。

4977n m (52. 5) , 2. 4265n m (31. 3) , 明显不同于样品的

衍射数据, 由于微晶玻璃和翡翠的主晶相不同, 且后者不含非晶质体。

4　结　　论

(1) 透辉石微晶玻璃外观具放射状晶花, 与翡翠相似。偏光显微镜下样品内的透辉石分散分布在非晶质主体内, 多呈无定向排列的长柱状、短柱状或凹形骸晶, 正交偏光下呈二级蓝绿色干涉色, 透辉石与纤维状的石英交互形成特征的显微斑状结构, 不同于翡翠的纤维交织结构;

(2) 电子探针结果显示样品中透辉石的N i O 含量明显高于天然翡翠, 揭示样品为人造宝石材料。认为C r 和F e 与透辉石微晶玻璃呈较鲜艳的绿色有关。B S E 图像显示样品中透辉石、玻璃质和石英三种组分, 透辉石以石英为中心向外辐射分布, 分析了透辉石凹形骸晶由晶体的边棱与顶角比中心更容易接受生长基元, 使得透辉石晶体沿着c 轴生长速率更快;

(3) X 射线粉晶衍射揭示样品主要物相为透辉石和非晶质体, 而天然翡翠物相为硬玉及纳铬辉石等, 且

参

[1]　[2]　[3][4][5]　[6]　[7]　[8]　

考文献

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