脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝工业试验研究
第7卷第9期
200
环境污染治理技术与设备
TechniquesandEquipmentforEnvironmentalPollutionControl
V01.7.No.9Sep.2
006
6年9月
脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝
工业试验研究
陈伟华
任先文
王保健
徐
杨睿戆建
涂国锋
李小金
任志凌
赵君科
(中国工程物理研究院环保工程研究中心,绵阳621900)
摘要40
000—50000
Nm3/h工业试验结果表明,烟气温度75~80℃,脱硫效率>90%,脱硝效率>40%,烟气温度
90~95℃,脱硫效率>80%,脱硝效率>50%;脉冲能耗<3wh/Nm3;随着温度升高,s0:热化学反应效率逐渐降低;随着氨硫化学计量比增大,氨泄漏逐渐增加,烟气温度90一95℃,氨泄漏增加更为迅速。并分析了副产物的成分,阐述了脱硫脱硝的机理,并探讨了烟气排放的温度。
关键词
脱硫脱硝
x701.3
脉冲电晕热化学反应
A
氨泄漏文章编号
副产物
1008-9241(2006)09-0021_06
中图分类号文献标识码
on
Industrial
experiments
bypulsed
ChenWeihua
desulphurizationanddenitrificationofnuegases
induced
corona
plasmachemical
YangRuizhuang
ZhaoJunke
process
RenXianwenLi
WangBaojianTuGuofeng
XiaojinRenZhiling
Engineering,China
XuJian
(Instituteof
Environment8lProtection
AcademyofEngineeri“g
Physics,Mia“yang
621900)
Abstract
IndustrialexperimentshaVebeenconducted
as
onan
industrialmiddlescale
set
withthefluegas
over
nowat40000to50000Nm3/handtheresultsindicate
follows:theremovalratesofS02andNO,are
90%and40%respectively~95℃,theremoval
pulsed
corona
at
thetempemtureof75~80℃;however,whilethetemperatureisintherangeof90
over
rates
ofS02andNO。are
80%and50%,
respectiVely;theenergyconsumption
of
islessthan3
Wh/Nm3;S02
removalrateviathe
the珊al
reactiondeclinesgraduallywiththetem.
perature
increasing;inaddition,withthestoichiometricratioofNH3andS02increasing,NH3leakageincreases,
Meanwhile,thein.
the
andrather1argeamountofNH,leakageisobservedwhilethetempemtureisfrom90to95℃.gredientoftheby—productisoutletgastemperature
Keywords
are
investigated,
andthemechanismsofdesulphurization
anddenitrificationand
discussedinthispaper.
desulphurizationanddenitrification;pulsed
comna;the珊al
reaction;NH31eakage;by—product
1986年,Masuda等¨。根据电子束辐照烟气脱硫脱硝的特点,提出了用高压脉冲电源代替电子加速器的脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝技术。而后,意大利、日本和韩国等国家在反应动力学、反应过程、反应模型、脉冲电源、反应器结构、脉冲电源和反应器的匹配、添加物等方面都进行了大量的研究工作。1987年,在意大利建立了100Nm3/h和
1000
试验装置,俄罗斯和韩国也相继建立了工业试验装置。近年,韩国的装置达到42
>90%[3’4|。
000
m3/h,脱硫效率
从1991年开始,华中理工大学等做了小试研究。在20世纪90年代后期,又分别在大连理工大学和四川绵阳建立了1000—3000Nm3/h和12
—20000
000
Nm3/h的工业试验装置,当烟气温度70℃
Nm3/h的装置。1992年,在意大利又建立了Nm3/h的工业试验装置,当烟气温度低于
资助项目:国家“863”高技术研究发展计划资助项目
(2001AA6420lO)
收稿日期:2005一08—26;修订日期:2006一05一14
作者简介:陈伟华(1977~),男,助理工程师,主要从事烟气脱硫脱
硝技术研究工作。E—mail:chenwh22@163.com
14000
80℃,能量密度12~14wh/Nm3,脱硫效率80%,脱硝效率50%~60%;当烟气温度100℃,脱硫效率75%旧o,随后,在日本建立了15
000
Nm3/h的工业
22
环境污染治理技术与设备
000000
1.3
第7卷
左右,脱硫效率>80%‘5|。近来,将四川绵阳12
~20000—5050000
测量系统
烟气参数测量主要采用SIEMENs
ultramat22、
Nm3/h的工业试验装置改造提高到40Nm3/h。本文主要介绍40
000000—
ultramat23、ultramat6、Oxygen6、青岛崂山应用仪
Nm3/h的工业试验及取得的结果。
器厂3012H型采样仪,so:和NH。还分别用碘量法和纳氏试剂分析法测量,采样管道全程加热。测量SO:时,先用过滤器精滤细微粉尘,再通过浓酸吸收剩余NH,,然后再分析测试sO:;同样测量NH,时,也先用过滤器精滤细微粉尘,再通过浓碱液吸收剩余sO:,然后再分析测试NH,。副产物成分分析采用Dx.120离子色谱仪。
脉冲电参数的测量使用Lecroy.LT264数字示波器、Hydmzine—P150.GL/5k电压探头和wARNING.3525脉冲电流探头等仪器。1.4电厂烟气状况
本试验中,电厂烟气流量达40
50000
000~
1试验装置和方法
1.1试验装置和工艺流程简介
脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝装置由烟气增湿降温塔、氨气投加设备、高压脉冲电源、等离子体反应器(包括水蒸气/氨气/丙烯活化电场,脉冲电场,预收尘电场)和副产物收集器等几部分组成。
Nm3/h,温度130±10℃,烟气含水量(体积
图l试验装置工艺流程图
Fig.1
Flowdiagramofthepilotplant
比)4%左右,cO:10%一12%,O:10%左右,sO:原始浓度200×10一一800×10~,NO,原始浓度50
x
在烟气增湿降温工艺段,通过喷淋水雾将烟气由高温低湿调解至低温高湿。经增湿降温后的烟气,进入水蒸气/氨气/丙烯活化工艺段,将水蒸气、氨气、丙烯通过尖端放电极喷出,水蒸气、氨气、丙烯分子与尖端放电极附近高密度的荷能电子进行碰撞,生成OH、O、NH、NH:、烷基、酰基、烷氧基等活性自由基,这些自由基能促进SO:和NO。的氧化反应。之后,烟气进入脉冲电晕放电工艺段,通过脉冲电晕放电产生荷能电子(5~20eV),这些荷能电子使烟气中的H:O、0:等分子发生电离、激发等,生成大量的OH、0、HO:等自由基,氧化烟气中的SO:和N0。,并最终与加入的氨气生成铵盐。最后,副产物由预收尘电场和副产物收集器工艺段收集,其中预收尘效率可达85%以上,整体收集效率达98.2%以上。1.2等离子体反应器及供电装置
活化电场采用针-板式结构,施加正直流高压,而脉冲电场采用线.板式结构,施加正脉冲电压。活化电场采用L-C恒流高压电源,该种电源对气体击穿过程呈负反馈性质。高压脉冲电源采用集中参数的脉冲形成网(BPFN)和低变比的脉冲变压器相结
10~~200×10’。。,试验中SO:的浓度可通过SO:蒸发器调节,烟气含水量可通过烟气增湿降温塔调节。
2结果与讨论
2.1
SO:脱除
脉冲放电等离子体烟气脱硫反应主要分为自由
基反应和热化学反应。自由基反应分为均相(气相)和非均相(气固相)反应,其中均相反应中SO:以OH自由基氧化为主,非均相反应则在气溶胶的
表面发生反应;热化学反应也分为均相和非均相反
应,其中非均相的表面热力学反应也在气溶胶的表面发生反应。温度低于80℃时,SO:主要通过与NH,、H20、O:反应生成(NH。)2SO。,02浓度>10%时,脱硫脱硝反应具有协同作用效应,化学反应原理如下。
2NO+02_+2N02
N02+S02+H20-+H2S04+NO¨。
2.1.1
(1)(2)
s0:热化学反应
图2表示SO:热化学反应效率与温度的关系,
当氨硫化学计量比为O.85~0.90,烟气含水量8%
~10%,S0:浓度1400×10~,试验结果表明:随着温度升高,s0。热化学反应效率逐渐降低,温度55℃,脱硫效率70%左右,温度70℃,脱硫效率60%左右,温度loo℃,脱硫效率低于50%。
合的技术路线,输出电压峰值120kV,电流峰值
3
kA,脉冲前沿300ns,脉冲宽度500~800ns,重复
Hz。
工作频率O一600
第9期陈伟华等:脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝工业试验研究
23
sO:和NH,的热化学反应过程如下:s0:先与H:O反应生成(NH。):sO,,再被O:氧化生成(NH。):sO。。SO:热化学反应,在电子束和脉冲放
(NH。):S0,较易分解。但若能解决好能耗、脉冲电源与反应器匹配等问题,产生更多OH、O、HO,等自由基,就能逐步提高反应温度,使反应温度远高于
80℃。
2.1.3
电等离子体烟气脱硫技术中都进行了研究,得到的
脱硫效率差异较大,但一致认为:对于脱硫,热化学反应起到重要的作用。HidekiNamba等"。研究表明,不超过60%的SO,通过热化学反应而被脱除,在本实验中,当温度高于70℃时,得到与之相似的结论。
烟气含水量影响
图4表示脱硫效率与烟气含水量的关系,当氨
硫化学计量比为0.85~0.90,烟气温度分别为75~80℃和90—95℃,烟气含水量4%~14%,SO:浓度1400×10~,活化电场电流15mA,活化电场电压
33
kV,脉冲能耗2wh/Nm3,试验结果表明,烟气含
毋
一
水量>4%时,再增加烟气含水量则对脱硫效率的贡
献较小,但烟气含水量8%~10%,脱硫效率最高。
褂鞍撩罄
图2
sO:热化学反应效率与温度的关系
Relationshipbetween
Fig.2
lhe瑚al
烟气含水量(体积比)
reactionofS02andtemperature
图4脱硫效率与烟气含水量的关系
2.1.2
温度影响
F培.4Relationshipbetweenremovalefficiencyof
S02and
water
图3表示脱硫效率与温度的关系,当氨硫化学
计量比为0.85~0.90,烟气含水量8%一10%,S0:浓度1400×10~,活化电场电流15mA,活化电场电压33kV,脉冲能耗2Wh/Nm3,试验结果表明,温度低于80℃,脉冲能耗2wh/Nm3,脱硫效率变化不明显,温度高于80℃,脉冲能耗2wh/Nm3,脱硫效率逐渐降低。
volumeratio
0H自由基对脱硫反应贡献最大,而决定OH自由基数量的主要因素为烟气含水量。烟气含水量逐渐增大(增大到8%~10%),通过增加水分子的体积分数,由离子反应和O(1D)原子抽氢反应O(1D)
+H:0_20H哺。,能改善OH基产额,从而提高脱硫
效率,但烟气含水量过大,易造成电场被击穿,而脱
硫效率降低。
2.1.4脉冲能耗影响
图5表示脱硫效率与能耗的关系,当氨硫化学计量比为0.85—0.90,烟气温度分别为75~80℃和90~95℃,烟气含水量8%一10%,sO:浓度1400×10一,活化电场电流15mA,活化电场电压33kV,脉
图3脱硫效率与温度的关系
Fig.3
冲能耗O.5~3wh/Nm3,试验结果表明,脉冲能耗逐渐增大,脱硫效率逐渐增大。
氨硫化学计量比为0.85~0.9,脱硫效率>90%,与电厂烟气成分有关,也可能是副产物中含
Relationship
betweenremoval
emciencyofS02andtemperature
脉冲放电等离子体烟气脱硫反应过程中,温度对脱硫效率和能耗都有较大影响。温度高于80℃
有H:SO。,本文主要报道试验结果。
能耗逐渐增大,导致OH、O、OH:等自由基的产额逐渐增大,从而脱硫效率也逐渐增大。
降低能耗和提高脱硫脱硝效率是脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝技术研究的重点,而脉冲电源与
时,温度越高,要提高脱硫效率越困难,这是因为:一
方面,温度越高,气体分子动能增大,热运动加剧;另一方面,(NH。)2s03熔点55℃,70℃左右,
环境污染治理技术与设备第7卷
约50%。
脉冲放电等离子体烟气脱硝反应主要是自由基反应,并以氧化反应为主,其中OH、HO:、O自由基的作用较大,添加催化添加剂,是为了减少能耗,使烟气中需脱除的气体分子化学键松动或削弱,降低分子活
脉冲能耗(wh小m3)
化能,加速气体分子裂解。催化添加剂,对于烟气脱
硫脱硝,以及有机废气的治理都有很重要的作用,但要找到合适的催化添加剂较为困难。本试验选择的催化添加剂是丙烯,促进脱硝主要原理如下。
C3H6+O-+R+RCO
e佑ciencyof
corona
图5脱硫效率与脉冲能耗关系
Fig.5
RelationshipbetweenremoVal
S02andenergy
con8umptionofpul8ed
(3)(4)(5)
反应器的匹配研究就是解决这2个问题的。脉冲电
源与反应器的有效匹配对降低能耗、提高系统稳定
C3H6+OH—R
C3H6+OH—}RO+RCO+醛
性、降低脉冲电源的造价等具有重要意义,但匹配的
有效性与脉冲电源特性、脉冲电源与反应器连接方法、反应器结构、烟气成分、温度、烟气含水量和副产物状况等多方面因素相关,故使脉冲电源与反应器有效匹配是比较困难的。
2.1.5
R(烷基)、RcO(酰基)和RO(烷氧基)可以提
高NO—NO:的转化效率。
冰
一
SO,浓度影响
斟颠语婆
图6表示脱硫效率与sO:浓度的关系,当氨硫化学计量比为0.85~O.90,烟气温度分别为75~80℃和90~95℃,烟气含水量8%一10%,s02浓度500×10一~3000×lo~,活化电场电流15mA,活化电场电压33kV,脉冲能耗2wll/Nm3,试验结果表明,SO:浓度对脱硫效率影响较小。
2.3氨硫化学计量}匕与脱硫效率及氨泄漏的关系
Fig.7
脉冲能耗(wh/Nm3)
图7脱硝效率与脉冲能耗关系
Relationshipbetweenremoval
emciencyof
corona
N0,8ndenergyconsumptionofpulsed
图8表示脱硫效率与氨硫化学计量比的关系,图9表示氨泄漏与氨硫化学计量比的关系,当氨硫化学计量比为0.50~1.20,烟气温度分别为75~
80℃和90—95℃,烟气含水量8%~10%,SO,浓度
SO:浓度(×10’6体积比)
1400×lo一,活化电场电流15mA,活化电场电压
图6脱硫效率与S0:浓度关系
Fig.6
Relation8hipbetweenremoval
33
kV,脉冲能耗2wh/Nm3,试验结果表明,烟气温
度75—80℃,氨硫化学计量比为0.50~O.90,氨硫化学计量比逐渐增加,脱硫效率逐渐增大,但氨硫化学计量比>O.90,脱硫效率增加较为缓慢,而烟气温
emciencyofS028ndS02concentration
2.2
No。脱除
度90~95℃,也有相似结论,只是氨硫化学计量比
>O.85时,脱硫效率增加就变得较为缓慢;随着氨硫化学计量比增大,氨泄漏逐渐增加,烟气温度为90~95℃,氨泄漏增加更为迅速。
氨硫化学计量比与脱硫效率及氨泄漏的关系可以分为如下3个不同阶段:第1阶段,当反应中只有少量NH,时,NH,几乎能完全反应,此时,氨泄漏几乎为零;第2阶段,随着氨硫化学计量比逐渐增加,脱硫效率增加较快,而氨泄漏缓慢增加;第3阶段,
图7表示脱硝效率与能耗的关系,当氨硫化学
计量比为0.85—0.90,烟气温度75—80℃,烟气含水量8%一10%,SO:浓度1400×10~,NO。浓度100×10~,活化电场电流15mA,活化电场电压33
kV,
脉冲能耗0.5~3wh/Nm3,试验结果表明,随着能耗增加,脱硝效率也逐渐增大,没有添加丙烯,脉冲能耗<3wh/Nm3,脱硝效率10%一20%,添加丙烯后,脱硝效率增加较大,在该试验中,脱硝效率最高
第9期陈伟华等:脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝工业试验研究
25
—1嚣
岜80
羹,o
鋈笺
口
48
3静曲脚
图8脱硫效率与氨硫化学计量比关系
Fig.8
RelationshipbetweenremovaleⅡiciencyof
S02andstoichiometricmtioofS02
to
NH3
图10含有so;一的副产物成分
Fig.10
By—productcomponent8containing
so;一
湿度接近饱和时,则较易产生so;一,副产物分析见
图10,样品取于反应器内壁。
图9氨泄漏与氨硫化学计量比关系
氨硫化学计量比0.85~0.90,烟气温度75~Fig.9
RelationshipbetweenNH3leakageand80℃,烟气含水量8%~10%,SO:浓度1400×10“stoichiometricratioofS02
to
NH3
(体积比),NO。浓度100×10“(体积比),活化电场电流15mA,活化电场电压33kV,脉冲能耗2wh/Nm3
当氨硫化学计量比增加到一定程度时,脱硫效率增(没有添加丙烯)。试验结果表明,副产物含有的阴离
加缓慢,氨泄漏迅速增加。子主要是so:一,及少量cl一,没有so;一,但在脉冲电
2.4系统能耗分析
场和预收尘电场,保留时间为6.05min左右(NO_的
中试装置系统能耗主要由以下几个部分构成:保留时间),有一个较为平缓的小峰,说明有少量的
泵的能耗、等离子体反应器的能耗、水蒸气/氨/丙稀
NO,被脱除,副产物分析如图11所示。
活化的能耗和高压脉冲电源的能耗、副产物收集器
氨硫化学计量比为0.85~0.90,烟气温度90—的能耗、风机的能耗、氨气投加设备的能耗和控制与95℃,烟气含水量8%~10%,sO:浓度1400×10一,测试系统的能耗。烟气流量40
000~50000
Nm3/h
NO,浓度100×10~,活化电场电流15mA,活化电的工业试验中,高压脉冲电源设计耗电功率为150
场电压33kV,脉冲能耗2wh/Nm3(没有添加丙~200
kw,试验实际耗电功率为20—150kw,而其
烯)。试验结果表明,副产物含有的阴离子主要是
他部分的耗电功率较为固定,约60—80kw,能耗1
so:一及少量cl一,没有so;一,同时检测有Nof,说
—2
Wh/Nm3。
明在该温度及烟气含水量条件下,NO。更易被脱除,2.5副产物成分分析
副产物分析如图12所示。
副产物成分分析采用Dx一120离子色谱仪,分通过重量法对副产物的含水量和不溶物进行分析测得阳离子含有NHf、Na+、K+、M92+和Ca“等
析,副产物的含水量1%一2%,不溶物含量1%左离子,而阴离子含有so:一、Nof和c1一,有时会含有右,副产物含氮量>19%。so;一和F一。
2.6烟气排放温度探讨
Na+、K+、Mg“、ca“,以及Cl一、F一的含量与电在国外,烟气排放温度有相应的环保标准,且一厂煤的种类和烟气的预除尘效率有关。而N03-的般都高于75℃,若环保标准要求严格,则需高于含量则与烟气中NO,的含量,以及能耗和脉冲电源
90℃。提高烟气排放温度的主要目的是改善烟气污与反应器匹配等有关。so;一的产生则与烟气温度
染扩散、减少可见烟羽、避免烟囱出口出现酸雨,以和烟气含水量有关,当烟气温度低于70℃,而相对
及消除烟囱下游的腐蚀。
26
环境污染治理技术与设备
3.O
第7卷
3000×10~,NO,浓度100×10“左右,活化电场电流15
mA,活化电场电压33
kV,脉冲能耗
2.0
<3
wh/Nm3,脱硫效率>90%,脱硝效率>40%;温
度90—95℃,脱硫效率>80%,脱硝效率>50%,随
岔
3静曲脚
1O
着氨硫化学计量比增大,氨泄漏逐渐增加,烟气温度90—95℃,氨泄漏增加更为迅速。
O
(2)副产物成分分析测得阳离子含有NH0、
Na+、K+、M92+和Ca2+等离子,而阴离子主要含有
—1.O
0
l3
25
3.8
5O
6.3
7.5
8.8
10
保留时间(111in)
图1l烟气温度75~80℃副产物成分
Fig.11
By・productcomponents
at
75—80℃
口3
褥曲
脚
保留时间(min)
图12烟气温度90—95℃副产物成分
Fig.12
By—productcomponents
at
90~95℃
湿法烟气脱硫提高烟气排放温度主要采用旁路再热和循环再热、串联再热、间接热空气再热和直接
燃烧再热等方法,这些方法会导致烟气脱硫效率降低以及设备投资和运行成本增加。脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝技术的烟气排放温度也会受到环保标准的影响。本试验中,烟气排放温度高于75℃,脱硫效率>90%,脱硝效率>40%,烟气排放温度高
于90℃,脱硫效率>80%,脱硝效率>50%。
3
结论
(1)烟气流量40000—50000
Nm3/h的工业试
验中,随着温度升高,SO:热化学反应效率逐渐降低,氨硫化学计量比为0.85~0.90,烟气温度75。80℃,烟气含水量8%~10%,S02浓度500×lo~一
>19%。
(3)烟气排放温度的环保标准对反应温度的选影响。
致谢:该试验研究中,还得到胡新康、赵恩勇、陈海燕和张亚斌等人的帮助,在此表示衷心感谢。
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度接近饱和时,则较易产生so;一,副产物含氮量
择、脱硫脱硝效率、设备投资和运行成本等都有较大
脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝工业试验研究
作者:
陈伟华, 任先文, 王保健, 杨睿戆, 涂国锋, 李小金, 任志凌, 徐建, 赵君科,Chen Weihua, Ren Xianwen, Wang Baojian, Yang Ruizhuang, Tu Guofeng, Li Xiaojin , Ren Zhiling, Xu Jian, Zhao Junke中国工程物理研究院环保工程研究中心,绵阳,621900
环境污染治理技术与设备
TECHNIQUES AND EQUIPMENT FOR ENVIRONMENTAL POLLUTION CONTROL2006,7(9)14次
作者单位:刊名:英文刊名:年,卷(期):被引用次数:
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引用本文格式:陈伟华. 任先文. 王保健. 杨睿戆. 涂国锋. 李小金. 任志凌. 徐建. 赵君科. Chen Weihua. Ren Xianwen. Wang Baojian. Yang Ruizhuang. Tu Guofeng. Li Xiaojin. Ren Zhiling. Xu Jian. Zhao Junke 脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝工业试验研究[期刊论文]-环境污染治理技术与设备 2006(9)