北京市大气细粒子的质量浓度特征研究_王京丽
第62卷第1期气 象 学 报Vol.62,No.1
2004年2月 ACTAMETEOROLOGICASINICAFebruary2004
北京市大气细粒子的质量浓度特征研究
王京丽 谢 庄
(中国气象局北京城市气象研究所,北京,100089)
Ξ
张远航 邵 敏(,100871)
孟燕军
,北京,100089)
摘 要
大气能见度的降低是当今国际上比较突出的城市环境问题。北京近年的监测结果表明,大气中通过消光作用使大气能见度下降的气溶胶细粒子的污染程度呈现上升趋势。从2001年对北京市气溶胶细粒子(空气动力学直径小于2.5μm的粒子)4个季节的采样监测结果分析(有效采样天数为50d)得出,北京市细粒子质量浓度年平均值已超过美国国家标准的7倍以上。研究发现细粒子的质量浓度不仅与环境条件有关,而且与气象条件也有着密切的关系。文中以细粒子的观测数据为基础,结合当时的气象条件进行细粒子浓度与气象条件定量关系的研究。关键词:气象条件,定量关系,细粒子。
1 引 言
大气气溶胶是当今国际上大气化学研究的前沿领域,气溶胶的物理化学特征的研究一直是大气环境研究的重要且普遍的问题[1]。早期的研究对象着重于直接排放的一次污染颗粒物,20世纪90年代后期,二次污染颗粒物研究受到重视,现今则侧重于PM2.5的研究[2]。PM2.5是危害人体健康和环境的最重要的空气污染物之一[3,4],它还能通过消光作用造成大气能见度的下降。
中国对大气城市气溶胶细粒子的研究正处于起步阶段,虽还没有进行过系统性研究[5],但许多研究机构已经对细粒子相继展开了一系列的实验和监测[6]。结果表明:大气中通过消光作用使大气能见度下降的细粒子污染程度呈现上升趋势。大气能见度的降低已成为当今国际上比较突出的城市环境问题。北京市“蓝天工程”的研究成果表明:北京市大气能见度与细粒子质量浓度呈现很好的负相关性,
无疑细粒子污染是造成大气能见度下降的主要原因,它已成为目前中国大气污染研究的重要内容之一[7]。
大气细粒子污染与气象条件有非常密切的关系,不利气象条件是导致PM2.5严重污染的重要因素之一。北京市气象局与北京大学合作于2001年春季(3月)、夏季(6月)、秋季(9月)和冬季(12月)开展了大气细粒子与气象条件的同步综合观测,旨在探求细粒子污染与气象条件之间的定量关系,为中国开展细粒子常规业务监测,进而开展预测预报,以及制定改善北京市大气能见度的对策提供技术支持。
2 实 验
2001年北京总体降水偏少,气温偏高。冬季多
雪,气温正常;春季降水少,气温高,多大风、沙尘天气;夏季降水少,气温明显偏高;秋季降水接近常年,气温偏高①。
PM2.5采样点设在中国气象局大气探测基地
Ξ初稿时间:2003年6月9日;修改稿时间:2003年8月27日。
资助课题:北京市自然科学基金项目:用能见度推算2.5μm细粒子浓度方法的研究(项目合同号:8012009)。 ① 王桂田等.北京市气候影响评价.北京市气候中心.2001.
1期 王京丽等:北京市大气细粒子的质量浓度特征研究 (AEBCMA)观测场、北京大学、北京市环境监测中
心东四监测站。各站均安装美国Anderson公司的RAAS2400四通道PM2.5膜采样器,4个采样通道的采样流量均为16.7L/min。采样器使用3种滤膜,分别为2张孔径为2μm聚四氟乙烯(Teflon)滤膜,1张孔径为1μm的尼龙滤膜和1张孔径为1μm石英纤维滤膜。AEBCMA观测场位于北京的东南方向,地势较低,雾日较多,能见度明显偏低,仪器安装在探测基地观测场的地面上;北京大学位于北京西北方向,仪器放在北京大学校园内一座6验楼的楼顶上,距地面约20m;心,,四监测站3,10m。
采样时间是(3月)、夏季(6月)、秋季(9月)和冬季(12月),每隔6d采样一次,每一张膜的采样时间为24h。遇沙尘天气则加密观测。因此每个季度观测有5～6张膜样品。采用离子色谱(IC)分析细粒子中的水溶性离子;采用X射线荧光(XRF)和等离子光谱法(ICP)分析细粒子中的元素含量;采用热/光反射(TOR)法分析细粒子中的有
机碳(OC)和无机碳(EC)。
此外,在AEBCMA观测场还采用美国Ander2son公司生产的CAMMSPM2.5在线实时采样器对PM2.5质量浓度进行了连续监测。气象资料来自(AEBCMA)观测场的常规气象观测。风速资料为每日逐时风速,湿度资料为每日4个时次(02,08,14,20时)。
33.的污染程度和特征
明显。从时间上来看,同一地点,在不同季节、不同环境条件下气溶胶的物理化学特征各有不同,所观测到的PM2.5的化学组成也有所不同;从空间上来看,虽然是同一座城市的两个不同监测点,但PM2.5的化学组成没有明显差别。城市气溶胶中各种成分的含量将直接决定颗粒物对光的散射和吸收的贡献,导致大气能见度不同程度的下降,文中选择北京大学和东四的数据分春、夏、秋、冬4个季节分别进行讨论。
表1 2001年北京大学4季PM2.5组分质量浓度观测结果
Table1 ThechemicalcompositioncharacteristicsofPM2.5atPKUinthefourseasonsof2001
观测季节春 季夏 季秋 季冬 季
有机碳
24.42%18.92%34.12%39.19%
元素碳
2.81%2.98%5.16%3.40%
氯离子
2.64%0.42%0.47%3.45%
硝酸根
9.72%9.20%6.79%5.44%
硫酸根
9.89%18.95%12.71%10.63%
铵 根
4.37%4.09%3.03%4.31%
地壳元素
31.75%20.56%24.97%17.18%
痕
1.59%1.11%1.51%1.72%
其 他
12.82%23.77%11.25%14.70%
表2 2001年北京东四4季PM2.5组分质量浓度观测结果
Table2 ThechemicalcompositioncharacteristicsofPM2.5atDSinthefourseasonsof2001
观测时间春 季夏 季秋 季冬 季
有机碳
27.25%21.76%44.09%44.09%
元素碳
2.38%2.68%4.01%3.01%
氯离子
3.54%0.68%0.60%3.95%
硝酸根
8.29%9.45%7.75%5.22%
硫酸根
10.69%21.59%13.99%11.40%
铵 根
4.63%5.38%3.61%4.67%
地壳元素
31.36%16.78%13.66%13.92%
痕
2.29%1.42%1.87%1.56%
其 他
9.56%20.27%10.41%12.18%
表1,2分别给出了北京大学和东四2个采样点2001年4季所有采样日化学组分的平均监测结果。
利用大气中的OC和EC的比值可以表征大气中的二次污染的程度[9,10]。从观测结果分析可知:北京大学PM2.5的OC和EC之比约为8,而东四约为11,远远高于一般用于界定二次污染的临界值2[11],这说明北京存在着明显的二次污染。另外从
从表中可以看出:PM2.5质量贡献主要为有机碳(OC)、地壳元素和硫酸盐,其质量浓度之和超过PM2.5的60%。其中OC的质量贡献最大,这是一
个非常重要的污染化学特征。由于EC的化学结构类似于不纯的石墨,主要来自燃烧源的直接排放,而OC则既可以来自直接排放,也可以是大分子量的
表中还可以看出:PM2.5的组分在4季里是有明显差别的;而对于不同的监测站来说,在相同季节里其PM2.5的化学组成差别不大。PM2.5化学组成特
有机气体在大气中转化而成的二次粒子[8]。通常
征的4季变化有一定规律,有机碳是冬季最多,已占
气 象 学 报 62卷 到40%以上,秋季次之,春夏季相对少一些;地壳元素是春季最多,已占到30%以上,夏秋季次之,冬季最少;地壳尘主要由Al,Si,Ca,Mg和Fe的氧化物组成,其中Mg,Fe一般来自土壤,而Ca则是建筑扬尘的标识,冬季地壳元素最少与这个季节建筑施工活动大大减少相一致。春季沙尘天气较多,可能也是春季PM2.5中地壳元素含量高的一个重要原因。硫酸根离子是夏季最多,约占20%,秋季次之,春冬
-季最少。这是因为PM2.5中大多数的SO2是通4
-过SO2气体氧化而形成的,由SO2生成SO24
化率在不同季节存在较大的差异,2001年中国气象局大气探测基地夏季和冬季的观
测资料进行分析,数据皆为小时均值。4.1 夏季细粒子污染的日变化特征
图2是2001年夏季(6月16～26日)11个连续观测日PM2.5质量浓度的平均日变化。2001年夏季北京高温多雾,特别是622d。本,相对湿度,,24.7℃。从～08时高,14～16时低,这与北京。北京夏季的天气气候特点是:夜间气温下降,风速减小,相对湿度增加[14],利于细粒子聚集,日出前达最高值。日出后气温升高,风速增大,湍流交换增强,相对湿度减小,PM2.5浓度值迅速减小,在15时达最小值,这与夏季最高气温出现的时间16时[15]前后是一致的。15时之后气温逐渐下降,风速减小,湿度上升,因而PM2.5质量浓度逐渐上升。另外,2001年6月份中国气象局大气探测基地每天4次的湿度资料显示,02和08时的平均湿度均在70%以上,而14时的平均湿度仅为49.7%,雾日的湿度将超过上述值,说明了雾日(湿度大)不利于颗粒物的扩散,污染严重
。
低。大,[12]。3.2 北京市PM2.取北京大学、东四、中国气象局大气探测基地3个观测站每个代表月的所有观测日的平均值作为北京市该季度PM2.5的质量浓度值,并根据4季浓度值得到年平均值。图1显示了2001年北京4季及年平均PM2.5浓度概况,从图中可以看出:夏季浓度最大,为137.57μg/m3;最小是秋季,为79.39μg/m3;冬、春季分别为115.83μg/m3和105.60μg/m3,年平均浓度为109.60μg/m3
。
图2 北京夏季PM2.5质量浓度日变化
图1 2001年北京4季和年平均PM2.5浓度变化
Fig.1 TheaverageofmassconcentrationofPM2.5at
AEBCMAineachseasonandtheyearof2001
(2000年6月16～26日平均)
Fig.2 ThediurnalvariationofthemassconcentrationsofM2.5insummerofBeijing(averagefromJun.16toJun.26)
鉴于目前中国尚未制定PM2.5的国家标准,在
此本文采用1997年美国环保局推荐的标准,即日均值不超过65μg/m3,年均值不超过15μg/m3[13]。从图1可以看出:2001年北京市PM2.5的年平均值为109.60μg/m3,是美国标准年日均限值的7倍。
4.2 冬季细粒子污染的日变化特征
4 细粒子污染日变化的季节特征
为了研究北京市细粒子的日变化特征,本文取
冬季经常有冷空气从西伯利亚南下,北京出现大风天气。在大风日,北京能见度好、污染小,故本文重点讨论冬季小风日(一日中所有瞬时风速都小于5.5m/s,日平均风速小于2.5m/s),即污染严重日。图3为2001年冬季小风日(2001年12月11个小风日平均)PM2.5质量浓度的平均日变化结果。2001年冬季平均气温为-3.0℃,比常年偏高0.1℃,12月平均气温偏高1.4℃①。从图中可以
1期 王京丽等:北京市大气细粒子的质量浓度特征研究 看出,冬季从17时日落后气温开始下降,风速减小,细粒子逐渐富集,21～23时达到高峰。午夜以后虽然气温继续下降,风速有所减小,但污染源排放(如汽车尾气)也大大减小,因此富集的污染物逐渐扩散出去,PM2.5质量浓度略有下降。另外07～09时出现了一个小高峰,估计这和上班高峰期车流量密集、尾气排放量大有关。14时前后达到最小值的情况则与夏季一样,只是冬季的最高气温出现时间在13～14时,比夏季早
。
全部5oftheallmassconcentration
ofPM2.5andwindspeed
图5给出了4季全部PM2.5质量浓度与对应风速资料的统计关系,从图中可以看出两者呈现负相关,
当风速在3m/s以下时,质量浓度变化不大;当风速大于3m/s时,浓度迅速下降。下面本文从春、夏、秋、冬4个季节分别论述细粒子质量浓度与气象条件的关系。
5.1 春季细粒子的污染特征及与风、湿度的关系
图3 北京冬季PM2.5质量浓度日变化
(12月10个小风日平均)
Fig.3 DiurnalvariationofPM2.5massconcentrationsinwinterofBeijing(averageofdatainDecember)
春秋两季细粒子污染的日变化特征与上述冬夏
季节类似,本文不再详述。
北京的春季干旱多风,有利于污染物的扩散。2001年春季降水明显偏少,气温偏高,而且大风和沙尘天气日达17d,比常年明显偏多[7],污染也较轻,但在小风日污染仍较重。
图6是北京春季小风日(3月16日)PM2.5质量浓度与风速日变化对比结果,从图中可以看出,上午风速小,PM2.5质量浓度高达200μg/m3,12时以后风速增大,质量浓度迅速下降,15时仅60μg/m3。说明春季小风日期间PM2.5质量浓度与风速呈较好的负相关性,资料样本数为12,其相关系数为-0.60,通过0.05的信度检验。图7是北京春季小风日PM2.5质量浓度与湿度平均日变化对比结果(3月28～31日,每日4时次平均),
从图中可
5 细粒子的污染特征及与气象条件的关系
为研究细粒子污染及其与气象条件的关系,本文首先对PM2.5质量浓度与湿度、风速的关系做了统计,之后又分别利用中国气象局大气探测基地各季节典型天气的采样结果进行分析。图4给出了4季全部PM2.5质量浓度与对应相对湿度观测资料的统计关系,从图中可以看出两者具有正相关性
。
图4 PM2.5质量浓度与相对湿度的关系
Fig.4 ThecontrastofthemassconcentrationofPM2.5andtherelativehumidityineach
season
图6 北京春季小风日PM2.5质量浓度与
风速日变化对比(3月16日)
Fig.6 ThevariationofPM2.5concentrationsand
windspeedsmeasured(Mar.16)
气 象 学 报 62卷 但仍然处于相对较低的水平,上述特征表明小雨也
有一定的湿沉降作用。综上所述,细粒子浓度与降雨大小有着密切的关系
。
图7 北京春季小风日PM2.5质量浓度与
湿度日变化对比(3月28～Fig.7 Thevariationofhumidityinthe(MarchtoMarch31)
图8 北京夏季PM2.5质量浓度与相对湿度日
对湿度日变化特征完全一致。说明PM2.5质量浓度与湿度呈很好的正相关性,相关系数高达0.99,通过0.01的信度检验。5.2 夏季细粒子的污染特征及与湿度、降水的关系
北京是季风气候,全年降水的70%集中在夏季,因此,夏季湿度较大。所以夏季本文取湿度和雨量两个气象要素分别讨论它们与细粒子浓度的关系。
从夏季采样期间在中国气象局大气探测基地实时监测到的PM2.5质量浓度和湿度的平均日变化(6月16～26日,每日4时次平均,在此期间有3d零星小雨、3d小雨、没大雨)。可以看出(图8),夏季夜间相对湿度高,2～8时超过了80%,这时细粒子浓度也相对较高。日出后气温上升、风速加大、湍流扰动增加,导致08时以后相对湿度迅速下降。14时地面气温接近最高值,风速继续增大,湍流扰动更加增强,因此相对湿度降到最低,同时PM2.5质量浓度也降至最低。图中显示两种要素的变化趋势十分相似,相关系数接近于1,通过0.01的信度检验。进一步说明湿度是影响PM2.5质量浓度的最重要的因素。图9为北京夏季PM2.5质量浓度与雨量日变化对比(6月15日,24时次观测值)。从图中可以看出:在大雨开始前(图中01时)湿度很大,PM2.5质量浓度很高,为52.8μg/m3。当雨量迅速增大,02时出现7.9mm降水时,PM2.5质量浓度迅速降低,05时仅为8.4μg/m3,明显体现了大雨的湿沉降作用。大雨过后,PM2.5质量浓度持续较低(图中05～11时),在雨量次大期间,PM2.5质量浓度仍然较低(图中11～13时)。在以后雨量较小时段(图中14～19时),PM2.5质量浓度略有上升,
变化对比(6月16～26日平均)
Fig.8 ThevariationofPM2.5massconcentrationsandhumidityinsummerinBeijing(AveragefromJune.16toJune26
)
图9 北京夏季PM2.5质量浓度与雨量日
变化对比(6月15日)
Fig.9 TheprocessofaheavyrainandvariationofmassconcentrationsofPM2.5insummerofBeijing(Jun.15)
5.3 秋季细粒子的污染特征及与湿度的关系
秋季是北京干湿季的过度季节,秋高气爽是北
京秋季主要的天气特征。但当中纬度盛行纬向气流时,北京易出现大雾天气,污染严重。采样期间(2001年9月)北京的有雾日高达23d,比常年明显偏多。月平均相对湿度为62.4%,比夏季采样期间(2001年6月)的相对湿度(6月平均相对湿度为58.9%)还高3.5个百分点。因此,这里仅讨论秋季有雾日细粒子浓度与相对湿度的关系。图10是2001年秋季有雾日(9月13～16日)PM2.5质量浓度和相对湿度日变化对比结果,图中显示了北京秋季有雾日期间PM2.5质量浓度与湿度呈很好的正相关性,资料样本数为16,其相关系数达0.63,通过0.02的信度检验。
1期 王京丽等:北京市大气细粒子的质量浓度特征研究 (12月11～15日)
图10 北京秋季有雾日PM2.5湿度日变化对比(9月)
Fig.10 The’sofPM2.5andinfogdaysinautumnofBeijing(13toSep.16Average)
Thevariationofthemassconcentrationsof
PM2.5inwinter(fromDec.11toDec.15)
5.4 冬季细粒子的污染特征及与风速、天气过程的
北京的冬季由于采暖燃煤,使得细粒子排放量
加大。此外冬季易形成辐射逆温,细粒子很容易富集且不容易扩散出去,细粒子的聚集增多,污染比其季节严重。但在冬季冷空气频繁南下,这时辐射逆温很容易被破坏,污染物的扩散又处于十分有利的状态,这时候细粒子的污染程度很低。因此冬季污染程度波动较大,这种波动导致PM2.5季平均浓度不是最大。为了阐明这种波动变化,本文研究连续几天PM2.5质量浓度变化。图12为2001年冬季PM2.5质量浓度连续5d(12月11～15日)的观测结果,图中显示了冬季PM2.5质量浓度的变化很大。11日夜间冷锋过境前,北京风速为静风,大气层结稳定,细粒子质量浓度达最大值,小时平均值为260.8μg/m3。12日09时冷锋过境,10时风速达4～5级,西北风持续到13日,PM2.5质量浓度迅速下降到14.1μg/m3(13日02时)。13日18时转为南风,风速小于2m/s,细粒子浓度逐渐增加,到14日10时已增加到564.1μg/m3。14日11时开始又有一次冷锋过境,细粒子浓度迅速下降到37.0μg/m3(14日13时)。到14日18时转为南风,细粒子浓度再度增加到594.1μg/m3(15日02时)。 综上所述,在天气过程来临之前,北京处在南风或小风情况下,细粒子集聚,污染严重。在天气过程来临后,转为北风,即使是3～4级,富集的细粒子也会迅速扩散,能见度转好,污染减轻。
关系
一般来说冬季湿度很小,大风天气是冬季的主要特征。所以对于冬季本文主要研究小风日PM2.5的质量浓度特征及连续几天的天气过程对PM2.5质量浓度变化的影响。5.4.1 冬季细粒子的污染特征及其与风速的关系图11表示2001年冬季在中国气象局大气探测基地观测场小风日(12月10个小风日平均)所观测到的浓度与风速的平均日变化对比。从图中可以看出,当风速大于2m/s时,PM2.5质量浓度明显偏低,相反当风速小于1.5m/s时,PM2.5质量浓度明显偏高,PM2.5质量浓度与风速相关性比春季略好。该资料样本数为24,相关系数为-0.80,通过0.01的信度检验。5.4.2
冬季天气过程前后细粒子的浓度变化
6 结 论
图11 北京冬季小风日PM2.5质量浓度与
风速日变化对比(12月小风日平均)
Fig.11 ThedailychangecontrastofthemassconcentrationofPM2.5andwindspeedinbreezedaysinwinterof
Beijing
(1)北京市PM2.5的污染较严重,其中主要化
学成份为有机碳、地壳元素和硫酸根离子。其中有机碳在冬、秋季最高;硫酸根离子在夏季最高;而地
壳元素则是在春季最高。PM2.5质量浓度具有明
气 象 学 报 62卷 显的季节变化特征,其中夏季最大,为137.57μg/m3。年平均为109.60μg/m3。
(2)无论是夏季还是冬季,北京的细粒子质量浓度日变化与天气特征相吻合,具有夜间大、白天小的特征。其中夏季日出前细粒子质量浓度最大,冬季前半夜最大,早晨车辆高峰期有一个次大值,最小值均出现在午后。
(3)细粒子与气象条件的关系可以总结为:1)细粒子质量浓度与风速呈负相关关系。相关系数以冬季小风日最大,为-0.80,-0.60。
2),细
季(无大雨情况)为最大,约为1.00,春季小风日约为0.99,秋季有雾日为0.81。
3)降水对细粒子质量浓度有湿沉降作用。在夏季大雨对细粒子的湿沉降作用较大,大雨过后,PM2.5质量浓度迅速下降;小雨日细粒子质量浓度较低,。
4)。在,过程过后转。
:、美国乔治亚理工学院教授江家驷老师的热情指导和帮助,在此表示衷心的感谢。
。相关系数以夏参考文献
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1期 王京丽等:北京市大气细粒子的质量浓度特征研究 THERESEARCHONTHEMASSCONCENTRATIONCHARACTERISTICSOF
FINEPARTICLESINBEIJING
WangJingli XieZhuang
(InstituteofUrbanMeteorology,CMA,Beijing100089)
ZhangYuanhang Shao (StateKeyJointLaboratoryofandControl,
CollegeofEnvironmentalU,Beijing100871)
Xifang MengYanjun
Meteorology.CMA,Beijing100081)
Abstract
Thedecreaseofvisibilityinatmosphereistheprominentproblemofurbanenvironmentintheworld.Therecentyear’smonitoringresultsinBeijingindicatethatthepollutionleveloffineparticlesshowsanincreasingtrend,whichisamajorfactortoberesponsibleforvisibilitydecreasingthroughtheextinction.Fromtheanaly2sisofBeijingfourseason’ssamplesoffineparticlesobtainedin2001,themassconcentrationoffineparticlesinBeijingwentbeyondtheUSEPAstandardbadlyandtheannualaveragevaluewas6timeshigherthantheStan2dard.Therelationshipbetweenconcentrationoffineparticlesandweatherconditionswereanalyzedqualitativelyandquantitatively,basedonthesimultaneousobservationaldataoffineparticlesandtheweatherconditionsinthisresearch.Itwasfoundthatthemassconcentrationoffineparticleswasrelevantnotonlytotheenvironmen2talconditionbutalsotothemeteorologicalconditionsclosely.Therewasasignificantnegative2correlationbe2tweenmassconcentrationonfineparticleandwindspeedinBeijingwithcorrelationcoefficient-0.89inwinterbreezedayand-0.60inspringbreezeday.Relativehumiditywasakeyfactortoinfluencemassconcentrationoffineparticles.Massconcentrationoffineparticleswasshowedtobehighlypositivecorrelatedwithrelativehumidity,whichcorrelationcoefficientwasnear1.0insummer,0.99inspringbreezeday,and0.81infogdayinfall.Precipitationhadgreatwashouteffectonmassconcentrationoffineparticles.Afterheavyrainfallinsummer,themassconcentrationoffineparticlesdecreasedquickly.Theconcentrationoffineparticleswasmuchlowerthanthatindrizzleday.Theresultsalsoshowedthatdrizzlehadsomewashouteffectstoremovefinepar2ticles.Thesynopticregimehadrelativelygreatinfluenceuponthemassconcentrationoffineparticles.Beforethesynopticregimecoming,thefineparticlespollutionwasseriously.Whentheregimepassed,thePM2.5massconcentrationdecreasedquicklyanddramaticallyundernorthwindcovering.
Keywords:Meteorologicalconditions,Quantificationalrelation,Fineparticles(PM2.5).