额外Te的掺杂量对P型碲化铋基合金热电性能的影响
第３６卷增刊２稀有金属材料与工程
Ⅶ１．３６，Ｓｕｐｐｌ
２
２００７年
８月
ＲＡＲＥＭＥｌ’ＡＬＭＡＴＥＲＩＡＬＳＡＮＤＥＮＧＩＮＥＥＲ【ＮＧ
Ａ“ｇｕｓｃ２００７
额外Ｔｅ的掺杂量对Ｐ型碲化铋基
合金热电性能的影响
蒋俊１，李亚丽１，许高杰１，崔平１，陈立东２，王
刚３
（１．中国科学院宁波材料技术与丁程研究所．浙江宁波３１５０４０）
（２．中国科学院上海硅酸盐研究所，上海２０００５０）（３．洛阳耐火材料研究院，河南洛阳４７１０３９）
摘要：采用区熔法制各了Ｐ型（Ｂ讥５ｓｂ０８５）２Ｔｅ３＋竹０Ｔｅ（』一Ｏ￣６）热电材料．利用电ｆ探针（ＥＰＭＡ）观察了区熔材料的显微结构井进行丁物丰ｆ１分析，在３０¨５００Ｋ的温度范围内分别测量了材料的塞儿克系数ｄ、电导率口以及热导率Ｋ．
结果表明：随着额外ｈ的含量增加，材料的载流子（空穴）浓度减小，电导率降低；同时，载流子对声子的散射作用减弱，但第二相的存在对声于的散射作用增强．二者的共同作用使品格热导率存室温附近随着Ｔｅ古量先减小而后增大．材料的性能优值ｚｒ则随Ｔｅ含量先增大后减小，当额外Ｔｅ的质量分数为３％时具有最大的ｚｒ值，约为Ｏ．９２。关键词：碲化铋：区熔法；热电性能
中图法分类号：ＴＮ３０４
文献标识码：Ａ文章编号：１００２．１８５ｘ（２００７）Ｓ２＿４０４—０４
１
引言
通常采用额外的Ｔｅ掺杂以调节材料的载流子浓度。但在已有的文献中，对Ｔｅ最佳掺杂最的相关撤道存在很热电转换足利用半导体材料的塞贝克（Ｓｅｅｂｅｃｋ）多互不‘致的地方ｐ”。例如，Ｄ．Ｂ．Ｈｙｕｎ等人对化学效应和帕尔帖（Ｐｅｌｔｉｅｆ）效应进行能量直接柏互转换组成为２０ｍ０１％Ｂｉ２Ｔｅ３＿８０ｍｏｌ％ｓｂ２Ｔｅ３的基体材料进行的技术．转换敛率丰要取决于材料的无量纲性能指数研究，发现额外Ｔｅ的质量分数在从０增加到６％的过即ｚＴ值（ｚｒ＝ｎ２盯＂Ｋ，其中口为塞贝克系数；盯为电程中，其室温ｚ值可从１．７５×１０。３／Ｋ一直增大至
导率；Ⅳ为热导率；ｒ为绝对温度）。２０世纪５０军６０２．６×１０。３／Ｋ吐而Ｊ．ｓｅｏ等人所撤道的结果表明，当Ｔｅ
年代．相继发现了热电性能较高的制冷和发电材料，从Ｏ增加至４％和６％时，ｚ值分别约为２．１１×ｌｏ．３／Ｋ、
如Ｂｉ２Ｔｃ３、ＰｂＴｅ、ＳｉＧｅ等固溶体合金。迄今，Ｂｉ２Ｔｅ３２．９４×１０。３Ⅸ和２．７６×１０。３，Ｋ，呈先增大而后减小的变化
基合金仍是室温附近性能最佳的热电材料，已被广泛趋势口Ｊ。
应用于制冷和温度控制等。
因此，额外Ｔｅ的含量对材料性能优值的定性与定ｓｂ２Ｔｅ３与Ｂｉ２Ｔｅ３的晶体结构相同、能带结构相似，
量影响规律有待于进一步明确；此外，在一定温度范禁带宽度魄分别约为０．２１ｅＶ和０．１３ｅＶ。与Ｂｉ２Ｔｅ３
围内对材料的热电性能参数进行测晕，可以反映热电类似，Ｓｂ２Ｔｅ３在熔点附近的组分也偏离化学计量比，输运过程中的一些物理机制，并对热电制冷和特殊的出现ｓｂ过剩，从而使非掺杂的ｓｂ２Ｔｅ３材料呈强Ｐ型，
发电器件设计具有重要的指导意义。本实验在Ｂｉ２Ｔｂ具有相对较低的塞贝克系数，约为１００州，Ｋ。如果与
和Ｓｂ：Ｔｅ３所形成的固溶体中，通过掺入额外的Ｔｅ以Ｂｉ２Ｔｃ３形成固溶体合金，则可通过降低晶格热导率改调节载流子浓度，进而优化其热电性能，所采用的化善其热电性能［１．２１。所形成的合金一般具有较强的Ｐ学组分分别为１５ｍ０１％Ｂｉ２Ｔｅ３・８５ｍ０１％Ｓｂ２Ｔｃ３ｈ％Ｔｅ型特性，很容易发牛轨道简并而难以获得较为理想的０＝０、２、３、４和６）。
热电性能，因而需要采用施主杂质补偿以优化载流子浓度。
２实验
对于Ｐ型Ｂｉ．ｓｂ．Ｔｅ热电材料，相对于化学计量比，
用纯度为９９．９％的Ｂｊ、ｓｂ、Ｔｅ等元素粉料为原料，
收稿日期：２００７－０２－１５
基金项目：浙江省科技攻关计划项目（２００６ｃ３１０３¨
作者简介：蒋俊，男，１９７７年生．博士，中国科学院宁波材料技术与工程研究所，浙江宁波３１５０４０，电话：０５７４＿８７９１３３８１
万
方数据
增刊２蒋傻等：额外Ｔｅ的掺杂量对Ｐ型碲化铋基台金热电性能的影响
・４０５・
利用区熔法分别按不同的化学配比制备晶体材料，相应的工艺参数分别是：升温速率为２５剐ｍｉｎ：熔融温度为９７３Ｋ；温度梯度为２５列ｃｍ；生长速度为２５
ｍｎ∥ｈ．
在３００～５００Ｋ温度范围内，沿平行于区熔生长的方向分别对材料的塞贝克系数口、电导率一（Ａｃｃｃｎｔ５５００）以及热扩散系数（Ａ）（Ｎｅｔｚｓｃｈ，ＬＦＡ４２７）进行测量。热导率可根据Ｋ爿≯・ｃｐ计算获得（ｐ为密度；ｃＰ为热容，本文根据理论值进行计算）。
３结果与讨论
３．１显微结构表征
对于掺入超出化学计量比的Ｔｅ所获得的Ｐ型区熔晶体材料，电子探针（ＥＰＭＡ）结果表明通常存在成分为Ｔｅ的第二相，如图ｌ所示。
图１区熔晶体的表面形貌
Ｆｉｇ．１
Ｍｉｃｒｏｇｎｐｈｏｆ也ｅｐｏｌｉｓｈｃｄｓｅｃｔｉｏｎｆｏｒｚｏｎｅ・ｍｅｌｔｅｄｉｎｇｏｔ
３．２电学性能测试
Ｐ型Ｂｉ—ｓｂ—Ｔｅ热电材料主要通过反结构缺陷所产生的空穴导电，如式（１）和（２）所示【”］：
Ｂｉ２Ｔｅ３；２Ｂ龟＋２Ｗ．＋Ｖｎ＋３／２ＴｃⅫ＋２ｈ（１）
ｓ６２Ｔｅ３＝２ｓｂ乞＋２Ｖ鑫＋Ｖ毛＋３，２Ｔｅ２∞＋２ｈ
（２）
Ｔｅ对于Ｐ型Ｂｉ—ｓｂ．Ｔｃ材料相当于是施主掺杂，随着其含量增加．载流子（即空穴）浓度逐渐减小，从而使电导率一直降低，如图２所示。Ｊ．ｓｅｏ等人将额外Ｔｅ的含量从０增加至６％时，发现Ｔｅ掺杂量对载流子浓度影响较大，如载流子浓度对应于０、４％和６％
分别为１．１６ｘ１０１９，ｃｍ３、０．８５×１０１９，ｃｍ３和Ｏ．８１×１０１９／∞３，
这与本论文所获得的结果一致【”。在３００～５００Ｋ的测量温度范围内，所有试样的电导率随温度均呈一直降低的变化趋势，表明呈金属导电特性。
如图３所示，在低于４２５Ｋ的温度范围内，随着Ｔｅ含量增加，塞贝克系数显著增大，但到了一定程度之后，增大幅度很小。例如，对应于Ｔｅ的质量分数分别为Ｏ、２％、３％、４％和６％时，试样的室温ａ分别为
１５４．４
ｐｖ／Ｋ、１６５．９¨ｖ瓜、１７９．３ｐｖⅨ、１８１．８肛ＷＫ和
万
方数据１８２．２
ｕｖ依。对于无额外Ｔｃ掺杂的区熔晶体，在
３００～５００
Ｋ的测量温度范围内，ａ随温度升高而一直增
大，表明在此温度范围内无明显的本征导电特征；而对于其它几组试样，ａ随温度呈先上升而后降低的变化趋势，且峰值随Ｔｅ含量增加逐渐向较低温度方向偏移。Ｌｓ．Ｋｉｍ等人报道了当额外Ｔｅ的掺杂量分别为３％与４％时，前者的ｄ较小【９】；Ｊ．ｓｅｏ等人将Ｔｅ的掺
杂量从Ｏ增加至４％和６％时，ａ分别为２０４－３“ｖ瓜、
２３１．１
ｐｖⅨ和２３８．１“ＶⅨ，整体变化趋势与本论文的
结果一致…．
图２
１５
ｍｏＭ
Ｂｉ２Ｔｅ，～８５
ｍ０１％ｓｂ２Ｔｅ３ｈ％Ｔｅ的电导率
随Ｔｅ掺杂量及温度的变化关系
Ｆｉｇ．２
Ｔｅｍｐｅｒ“ｍ＂ｄｏｐｅｎｄ蛐ｃｅｏｆｅｌｅｃｔ血ａｌ如ｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｆｏｒ
１５
ｍｏ阱Ｂｉ２Ｔｃ，～８５ｍ０１％ｓｂ２Ｔｅ３ｗｉｔｈｖ盯ｉｏ啦Ｔｅ
ｃｏｍｎｔ“＝０，２，３，４
ａｎｄ
６）
Ｔ砌ｐｍｈｎ僵
图３
１５
ｍｏＩ％Ｂｉ２Ｔｅ３以５
ｍ０１％ｓｂ２１ｂ３枷Ｔｅ的塞贝克系数
随Ｔｃ掺杂量及温度的变化关系
Ｆｉｇ．３‰ｐｃｒａｔＩＩｍ
ｄｅｐ∞ｄｅ∞ｅｏｆｓｃ。ｂｅｃｋｃｏｅｍｃｉ％ｔｆｂｒ
１５
ｍｏ％Ｂｉ２硒￣８５
ｍ０１％ｓｂ２ｎ３ｗｉ血ｖ丑ｒｉ仰ｓ
Ｔｅ
∞ｎｔｅｎｔＯ＝０，２，３，４∞ｄ６）
随着Ｔｅ含量增加。材料的品质因子（矿口呈先增加而后降低的变化趋势，在室温分别约为４４．２ｘ１０‘４Ｗｍ＿１Ｋ．２、４６．３×１０。４Ｗｍ。１Ｋ．２、５２．０ｘ１０４Ｗｍ＿’Ｋ＿２、
４９．８ｘｌ旷Ｗｍ。‘Ｋ．２和４９．２×１０４ｗｍ＿１Ｋ，。对于质量分
・４０６・
稀有金属材料与工程
第３６卷
数为４％和６％的试样，其ｄ２口值差异很小，这是因为当额外Ｔｅ的含量增加到一定程度之后，主要以第二相的形式存在，此时对电输运性能不再有明显影响。
３
３热学・性能测试
热导率主要由３部分组成，即电子热导率ｋ１、声
子热导率‰以及由于双极扩散而引起的热导率‰。
ｋＩ可由ｗｉｅｄｅｍａｎｎ．Ｆｒ∞ｚ定律计算得出（ｋｌ－工以’），
其中工是ＬｏｒｅＩｌｚ常数（２．４５×１０。８Ｖ２Ｋ也）、仃是电导率、
ｒ是绝对温度㈣。如４ａ插入图所示，区熔晶体的ｋＩ
随Ｔｅ含量增加而减小。声子受到多种散射机制的共同作用，如载流子一声子及缺陷一声子的散射作用。随着Ｔｅ含鼍增加。空穴浓度逐渐减小，对声子的散射作用减弱；同时，第二相（Ｔｅ）的存在（离化Ｔｅ２。）又构成了对声子的散射作用，且随Ｔｅ含营增加而逐渐增强…Ｊ。这两种散射机制对声子的共同作用使得晶格热导率在较低温度时随Ｔｅ含量先减小而后增大。对于所有区熔晶体材料，在３００～５００Ｋ的测量温度范围内，其Ⅳ．ｋ．部分随温度均呈先略微下降而后显著升高的趋势，其主要原因是少数载流子随着温度升高受到的激发加剧、浓度增大，由此导致的双扳扩散作用使Ｋ．Ⅳ。ｌ随温度升高而显著增大。
２・７
ｒ
ｐ
１８
１．６；黪
：逵蚤∥
１．４１．２１．００．８
；量∥０．６
－芝彰
３００
３５０
Ｔｅ“ｌｐｅｒａｎ觚
４００
４５０
５００
图４
１５
ｍ０１％Ｂｉ２１ｂ～８５
ｍ０１％ｓｂ２１ｂ＋揣１ｋ的：（ａ）热导率（电
子热导率如插入图所示）；（”晶格热导率随温度的变化
关系Ｏ＝０，２，３，４和６）
Ｆｉｇ．４
Ｔｃｍｐｅｒａｎｌｒｅ
ｄ叩如ｄｃｎ∞ｏｆ（８）ｔｈｅ皿ａＩｃ衄ｄｕｃｔｉｖ时（ｋｌｗａｓｉｎｓ瞰ｃｄ）；（ｂ）ｐｈｏｎｏｎｔＩＩｃｍａｌｃｏｎｄｕ“ｖｉ哼ｆｏｒ
１５ｍｏｌ％Ｂｉ２Ｔｃ３～８５
ｍ０１％Ｓｂ２ｎ３
ｗｉｔｈ
ｖａｒｉ叽ｓＴｅ
ｃ蚰ｔｃｎｔ扛＝Ｏ，２，３．４ａⅡｄ６）
万
方数据如图５所示，材料的ｚ７＇值随Ｔｅ含量增加先增大而后减小，对于质量分数为４％和６％的试样，其性能优值的差异很小；各试样的室温ｚｒ值分别为０．６０、
Ｏ
７０、０．８２、０．７４和Ｏ．７Ｉ。此外，随着Ｔｃ含量增加，
ｚｒ的峰值逐渐趋向于相对较低温度，这与载流子浓度随Ｔｅ含量逐渐降低的变化趋势一致；ｚｒ的最大值分别为０．７０、０．８１、０．９２、０．８１和０．８２，即对应于额外Ｔｅ的质量分数为３％时，具有最大的ｚｒ值。
ＴｅｍＤｅｒａｍｒ“Ｋ
图５
１５ｍ０１％Ｂｉ２Ｔｃ３～８５
ｍ０１％ｓｂ２Ｔｃ３乜％ｈ的ｚｒ值随温度
的变化关系Ｆｉ９５
Ｔｅｍｐｃｒａｔｕｒｅｄｅｐ曲ｄｅｎｃｅｏｆｎｇｕｒｃｏｆｍｅｍｚＴｆｏｒ
１５
ｍ０１％Ｂｉ２Ｔｅ３～８５ｍ０１％Ｓｂ２Ｔｃ，ｗｌｔｈ
ｖ“ｏｕｓＴｅ
ｃｏｎｔｅｎｔ０＝０，２，３，４ａｎｄ６）
４结论
额外的Ｔｅ对Ｐ型Ｂｉ．Ｓｂ．Ｔｅ材料相当于施主掺杂，随着Ｔｅ含量增加．载流子（空穴）浓度逐渐降低，从而使电导率减小而塞贝克系数增大；但额外Ｒ的含量超过４％以后，电导率和塞贝克系数的变化都很小。随着Ｔｅ含量增加，载流子对声子的散射作用减弱，而第二相的存在又构成了对声子的散射作用且逐渐增强，二者的共同作用使晶格热导率在较低温度时先减小而后增大。对应于额外Ｔｅ的质量分数为３％时，具有最大的Ｚｒ值，约为０．９２。
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万方数据
额外Te的掺杂量对P型碲化铋基合金热电性能的影响
作者：作者单位：
蒋俊， 李亚丽， 许高杰， 崔平， 陈立东， 王刚， Jiang Jun， Li Yali， Xu Gaojie， Cui Ping， Chen Lidong， Wang Gang
蒋俊,李亚丽,许高杰,崔平,Jiang Jun,Li Yali,Xu Gaojie,Cui Ping(中国科学院宁波材料技术与工程研究所,浙江,宁波,315040)， 陈立东,Chen Lidong(中国科学院上海硅酸盐研究所,上海,200050)， 王刚,Wang Gang(洛阳耐火材料研究院,河南,洛阳,471039)稀有金属材料与工程
RARE METAL MATERIALS AND ENGINEERING2007,36(z2)
刊名：英文刊名：年，卷(期)：
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