负泊松比材料研究进展

・48・高　　分　　子　　通　　报2003年12月

负泊松比材料研究进展

史　炜,杨　伟,李忠明,谢邦互,杨鸣波3

(四川大学高分子科学与工程学院,高分子材料工程国家重点实验室,成都　610065)

　　摘要:介绍了近年来材料科学的一大热点———负泊松比材料的研究概况,通过讨论负泊松比材

料的微观结构与形变机理,阐述了该材料所具有的特殊物理机械性能,并通过与普通材料的性能的

比较,指出了此类材料所具有的巨大应用前景和实用价值。

关键词:负泊松比;微观结构;形变机理

引　言

,定义为负的横向收缩应变与纵向伸长应变之比。用公式表示为:

νεij=-εjΠi

ε　　式中:εi,j分别为两相互垂直的坐标轴。j表示横向收缩应变,i表示纵向伸长应变。

通常认为,几乎所有的材料泊松比值都为正,约为1/3,橡胶类材料为1/2,金属铝为0133,铜为0127,典型的聚合物泡沫为011～014等,即这些材料在拉伸时材料的横向发生收缩。而负泊松比(NegativePoisson’sRatio)效应,是指受拉伸时,材料在弹性范围内横向发生膨胀;而受压缩时,材料的横向反而发生收缩。这种现象在热力学上是可能的,但通常材料中并没有普遍观察到负泊松比效应的存在。近年来发现的一些特殊结构的材料具有负泊松比效应,由于其奇特的性能而倍受材料科学家和物理学家们的重视。

[1]1987年,Lakes把一个110×38×38mm的普通聚氨酯泡沫放入75×25×25mm的铝制模具中,

进行三维压缩后再对其进行加热、冷却和松弛处理,得到的泡孔单元呈内凹(re-entrant)结构(如图1所示),首次通过对普通聚合物泡沫的处理得到具有特殊微观结构的负泊松比材料,并测得其泊松比值为-017。自此,这一领域内的研究开始蓬勃发展起来。

[2,3]1989年,Evans等在研究具有微孔(microporous)结构的聚四氟乙烯(PTFE)的性能时,也发现

[4]了负泊松比效应的存在。Alderson和Evans发现,经过特殊方法形成的其它一些微孔聚合物,如超

高分子量聚乙烯(UHMWPE)呈现负泊松比效应,其泊松比值在径向受压时为-1124,轴向受压时为

[5,6]零。Choi等则较为深入的探讨了呈现负泊松比效应的材料其微观结构的形成方法和受力过程

的结构变化,并提出了呈现负泊松比效应的机理。

本文从迄今为止所发现的负泊松比材料的种类、特殊的微观结构、形变的机理及其与普通材料基金项目:国家自然科学基金资助项目(20074022);

作者简介:史炜,25岁,男,四川大学高分子科学与工程学院2001级研究生,研究方向为负泊松比材料。3通讯联系人。

　第6期高　　分　　子　　通　　报・49・相比性能上的差异和应用前景等方面,对这种材料进行了

详细的介绍。

1　负泊松比材料的种类

一般而言,负泊松比材料可以分为多孔状负泊松比材

料—包括泡沫(Foam)材料和蜂巢状(Honeycomb)结构材

料、负泊松比复合材料及分子负泊松比材料等。

111　多孔状负泊松比材料

多孔材料指一相为固体,另一相完全由孔隙或液体组

成的复合材料,如自然界的岩石、木材等。多孔状固体材

料可能具有二维结构,也可能具有三维结构,　

[7]。Almgren发现在二维

[1][8]或三维尺度上,可以实现负泊松比效应,其内部结构单。Lakes在1987年通过对普通泡沫进行热机械方法处理制

备的负泊松比聚氨酯泡沫也属于多孔状负泊松比材料。Lakes和Friis等认为具有软化点的聚合物泡沫、延展性金属泡沫以及某些热固性聚合物泡沫[1,9]也能制成为负泊松比材料,并发现所制得的铜泡沫具有-018的泊松比值。但是负泊松比泡沫材料的缺陷在于材料强度和硬度太低,若通过增强的方法提高其强度和硬度,其负泊松比效应就会消失。

ν≤上述这些材料都是各向同性的,对于各向同性材料,经典弹性理论认为-1≤1Π2。近年来,

在各向异性材料如Evans等制备的微孔聚合物等材料中,也发现了负泊松比效应的存在。Caddock和Evans[2,3]就发现某些通过特殊的加工方法得到的微孔材料呈各向异性,在某些方向上具有负泊松比效应,且其泊松比值比各向同性负泊松比材料更低。

112　负泊松比复合材料

在某些各向异性的纤维填充复合材料中,同样发现了负泊松比效应的存在。如Herakovich发现在一些由纤维组成的多层次的(hierarchical)材料中,通过控制不同尺度叠层的次序,在垂直于纤维层的方向上,理论上可以得到泊松比为-0181的材料。Miki和Morotsu

Milton[12][11][10]也认为通过控制叠层次序可使多层次材料具有负泊松比效应,但是他们的研究仅限于理论层面的分析。1992年,首先制备了在二维或三维方向上力学性质各向同性的多层次结构负泊松比复合材料,通过控制各层组分的尺寸及选择适当的连续相组分,获得了泊松比值接近于-1的负泊松比材料,实现了负泊松比复合材料理论向实验阶段的飞跃。

由于研究多孔状固体负泊松比材料的理论和模型已日趋成熟,近年来,关于负泊松比复合材料的研究逐渐多了起来。Theocaris等通过基于数字均一化理论

Edwards[14][13]的有限元分析,认为纤维增强复合材料内部若包含横截面呈星形、具有内凹角的微孔结构单元时,可呈现出负泊松比效应。魏高原和在理论上分析了当复合材料中分散相的体积分数超过某临界值且分散相的杨氏模量与

[15～17]基体的杨氏模量之比在某一范围内时,材料具有负泊松比效应,并通过平均场理论、二维平面、三维体积内交互作用理论进一步得出在各向同性的球形包埋物中,当基体的泊松比值从1/2降到

[18]零,球形分散相出现负泊松比效应时所占的体积分数由014174降到零。Stagni研究发现在多层

中空纤维增强复合材料中,当中空纤维达到一定的体积分数时,能使其成为负泊松比材料,并同时

・50・高　　分　　子　　通　　报

[19]2003年12月提高该材料的有效横向弹性模量。最近,杨鸣波发现用共混法制备的特殊聚烯烃共混物也具有

负泊松比性能,获得了-114的稳定负泊松比值,且材料的模量和强度较多孔状负泊松比材料有较大提高。

113　分子负泊松比材料

[20][21]分子负泊松比材料包括一些具有特殊微观结构的聚合物和某些晶体材料,如沸石、二氧

[22][23]化硅晶体和一些元素金属等。

一般认为,大多数聚合物的泊松比在1/3左右。但某些聚合物凝胶在严格的温度条件限制下,

[24]当发生相转变时表现出负泊松比效应。1991年,Evans等在分子水平上设计了一种能够再现蜂

巢状负泊松比材料内部所具有的内凹结构特征单元,同时经过理论分析得出该材料具有负泊松比

[20]效应。此后,Griffin等把液晶高聚物作为分子结构的主链,具有棒状结构的分子单元,,实现负泊

]松比效应,并通过X(MonteCarlo)发现微

-0,,由于包含分子尺度的规

[21]整空洞,。在对α方英石的研究中发现,构成这种晶体材料的子单元四氧化

[27]硅,在其旋转和分离的过程中,能够产生负泊松比效应。在随后的研究中,研究人员进一步通过

旋转四面体模型(rotatingtetrahedralmodel)、膨胀四面体模型(dilatingtetrahedralmodel)和协同四面体

[28]模型(concurrenttetrahedralmodel)分别计算得到α方英石的最小泊松比可达到-1。

对于某些金属元素,研究发现同样具有负的泊松比值。Baughman指出,69%的立方晶系元素

[23,29]在[110]晶面方向上具有负的泊松比。Rovat通过正交晶弹性对称理论,模拟分析得到铜、铝、

[30]镍合金(CuAlNi)在晶面交角为(0π,/2)之间具有负的泊松比值。

2　负泊松比材料的微观结构与形变机理

211　多孔状负泊松比材料的微观结构与形变机理

近年来,科学家们通过先进的仪器设备、有效的数学推导、有限元分析、蒙特卡洛

[35][36]法、拓扑优化法(topologyoptimization)等手段对负泊松比材料的微观结构与形变机理做了大量的工作。根据材料类型的不同,目前已提出了几种解释负泊松比效应的机理。可以明确的是,负泊松比材料所具有的独特性能取决于其特殊的微观结构。前文提到Lakes通过热机械处理的方法将普通泡沫制备成具有负泊松比效应的泡沫材料,通过观察该材料的微观形态,发现负泊松比泡沫与普通泡沫在内部微观结构上有很大差异,其内部泡孔单元的微观结构模型如图2所示。图2a为普通泡沫的泡孔单元,图2b为负泊松比泡沫的泡孔单元结构。其中,图2a所示的泡孔单元的基本形状中,AB段为泡孔单元的肋,t为肋厚,L段为肋长。可见,普通泡沫的微孔单元为六角蜂窝状直肋结构,而负泊松比泡沫的泡孔单元呈内凹结构。

[37][1]Evans认为正是由于通过热机械处理的方法使得普通泡沫从一般的六角蜂窝状微孔单元

[1]结构到具有内凹结构,肋与肋之间形成凹角的这一转变,才使材料呈现负泊松比效应。在外力的

作用下,负泊松比泡沫的微孔单元通过肋的展开,肋角的改变,肋的薄厚变化以及肋与肋之间的褶曲(flexure)、弯曲(bend)、铰链(hinge)作用来实现负泊松比效应。Evans等通过光学显微镜研究了负泊松比泡沫在不同载荷下的微观结构,同时也比较了不同密度的泡沫在外力作用下微观尺寸的变化,认为在大应变下,肋的褶曲是呈现负泊松比效应的主要机制,其次是肋的层曲(buckling)。而在[31][32][33,34]

　第6期高　　分　　子　　通　　报・51・

　)()、铰链和弯曲三者的共同作用来实现,并在与外力呈45°。

Alderson和Evans构建了节点

(Nodule)-原纤(Fibril)几何模型[38～40]

来阐释某些微孔聚合物,如PTF2

[2,3][5][41]E,UHMWPE和PP等具有负

泊松比效应的机理,如图3(a)所示。

这些负泊松比微孔聚合物是通

过压缩、烧结及特殊口模的挤出三个

[5][42]步骤制备得到的。研究结果表

明,原纤是由高度规整性的材料(如

晶体)组成,与原纤连接的无定形不

规则形状块体为节点。在低应变下,

产生负泊松比效应是因为原纤之间

在外力作用下发生铰链,从而引起节

点自身位置的变化。但这个理论并

不适合解释材料在大应变下为什么图3　多孔聚合物负泊松比材料结构模型形变示意图

[43]同样具有负泊松比效应。因此,Evans提出了更为完善的三段式原纤拉伸理论,该理论认为在原

纤和节点之间还存在一个过渡区。在形变的第一阶段,由于节点尺寸要比过渡区和原纤尺寸大许多,所以节点所承受的力要相对小得多,因而过渡区的材料受力被拉伸至一个有序状态,并向原纤区转变,如图3(b)所示。当所有的过渡区都被拉成纤维状时,第一阶段结束;在第二阶段中,由原纤组成的材料受到进一步拉伸,增加了原纤的取向度,模量上升,且原纤的杨氏模量在此阶段为最大值,如图3(c)所示;最后,不再形变的高模量原纤带动相对较低模量的节点产生运动,进而带动节点发生旋转,最终导致负泊松比效应的产生,如图3(d)所示。综上所述,微孔聚合物负泊松比效应产生的整个过程和节点与原纤之间产生的拉伸、弯曲、铰链的共同作用是紧密相关的。

[44]此后,Alderson等在研究PTFE,UHMWPE的回弹韧性时,又提出了如图4所示的形变示意

・52・高　　分　　子　　通　　报2003年12月图。由图可知,对普通烧结材料施以压应力

的时候,横向发生膨胀,而对于负泊松比材料

来说,由于其独特的节点-原纤微观结构,在

受到压应力时,刚性原纤带动低模量节点产

生向内的运动,使得材料在压缩时发生收缩,

产生负泊松比效应。

212　分子负泊松比材料的微观结构与形变

机理

分子负泊松比材料的微观结构大体上可

划为两类,一类是通过聚合物分子设计而得

到的微观结构;另一类就是晶体负泊松比材

料微观结构。

[20]Evansl所示

。Evans认为,

通过改变垂线和对角线上乙炔键连接的数

目,理论上可以实现负泊松比效应,而在乙炔图4　普通烧结材料与负泊松比材料压缩形变过程

的结构响应键的连接处加入苯环,是为了再现类似于图

(a)普通烧结材料　(b)负泊松比材料5a所示的二维平面结构。

[25]此后,Griffin等认为化学合成蜂窝状结构的分子难度较大,于是在分子水平上设计了另外一

种能够呈现负泊松比效应的微观结构,如图6所示。此结构的主链由液晶高聚物构成,在主链上连接上一定数量的,分子结构呈棒状(rods)的组分。若单位体积内聚合物分子链数目一定,而整个材料的体积又发生了膨胀,那么唯一的可能就是分子链间的距离变大,这就是聚合物分子产生负泊松比效应的基本机理。具体的,在拉应力作用下,聚合物主链的间距发生扩张,使原来大致平行于拉伸方向的棒垂直于主链或拉伸方向排列。当沿着拉伸方向的分子间范德华力不足以阻碍棒的重新取向,且棒又有足够的长度时,材料体积即发生膨胀,产生负泊松比效应。

[23,29]晶体负泊松比效应的机理可由如图7所示的体心立方结构模型得到诠释。图中,在[110]

晶面方向施加外力F,2、4号原子因此向外有一个位移,导致键角的减小,但由于原子间需要保持一个比较紧密的排列,那么1、3号原子必然向中心移动,结果是[110]晶面方向上的5、6号原子向外位移,实现了负泊松比效应。

(rotatingGrima和Evans在解释某些晶体材料为什么具有负泊松比效应时,又提出了“格子旋转”

[45]squares)的理论模型,如图8所示。

根据文献报道,在某些无机晶体材料中,发现其内部正是这种坚硬的晶体通过彼此的铰链而作用在一起并呈方格状排列的微观结构。假设每个格子长为1,格子与格子之间的夹角为θ,则每个单元内:

X1=X2=2l[cos(θΠ2)+sin(θΠ2)][46](1)

(2)　　根据泊松比的微分定义:ν=-dεεdjΠi

ε　　式中:di为沿着应力施加方向的微小形变增量;

　第6期

εdXii=dXiΠ高　　分　　子　　通　　报(3)・53・

　　(式中dXi是每个单元尺寸Xi在

沿着受力方向的微小形变);

假设每个格子本身并不发生形变,

则:

εdi=θθdXid(4)

(式中dXiΠdθ=l[sin(θΠ2)-cos(θΠ2)])

(5)

(2)、(3)、(4)、(5)式,计　　联解(1)、

算得到材料的泊松比值ν=-1。

213　负泊松比复合材料的微观结构和

形变机理

究,还不是很多,值得一提的是1992年

Milton对其制备的二维负泊松比复合

[12]材料建立的“杆铰链框架”模型,如

图9所示。Milton认为这种材料的结构

是多层次的,材料的微观结构呈层次排

列,而每一层内又包含有层次排列的结

构。图9中深色部分和浅色部分便是图5　a二维内凹蜂窝状结构　b分子负泊松比材料微观结构反映这种多层次的材料微观结构,经简

化,得到图9b所示的框架模型。Milton认为通

过控制各层次成分的尺寸和排列顺序,可以使

材料有负的泊松比值。

3　负泊松比材料的机械性能

负泊松比材料由于其特殊的微观结构,表

现出与普通材料不同的物理机械性能及其它性

能,本文仅介绍其物理机械性能方面的研究。

Evans在研究普通泡沫与负泊松比泡沫材料的

回弹韧性时[47]图6　液晶聚合物分子负泊松比材料微观结构,发现负泊松比泡沫的回弹韧性随落球实验的进行呈增高趋势,而普通泡沫的杨氏模量增加到一定程度后,材料迅速发生弹性崩塌。两者的载荷-位移曲线也显著不同,这是因为其机械性能行为不仅依赖于泡孔单元肋的性质和落球的尺寸,还取决于泡孔单元的几何尺寸。由于普通泡沫内部泡孔单元为六角蜂窝状结构,载荷首先必须克服每根直肋固有的刚性,因而使得材料的模量上升,当泡孔的肋开始弯曲以至不能承受所施加的应力时,发生弹性崩塌;相反,负泊松比泡沫的泡孔肋由于其特殊的加工方法,受力前就具有内凹结构,因而在落球的冲击下,泡孔肋进一步弯曲,发生局部密度增大,密度的增加抵抗了外力的进一步作用,使材料的杨氏模量维持不变。

・54・高　　分　　子　　通　　报2003年12月普通泡沫和负泊松比泡沫的压缩、拉伸和剪切研究表

[48]明,负泊松比泡沫在压应力的作用下,经历小应变后,即发生

局部密度增大,使模量迅速提高。而要使普通泡沫的模量上升

则需要更长的响应时间,但普通泡沫的杨氏模量在小应变下约

为负泊松比泡沫模量的两倍。在拉伸作用下,同样发现在线性

弹性区域内,两种材料存在这样的模量比值。而泡孔单元肋的

尺寸和形状则是造成模量差异的主要原因。

[49]静、动态剪切研究表明,负泊松比泡沫的剪切模量更高,

并且随着负泊松比效应的增加而提高。同时,负泊松比泡沫的

损耗角正切要高于普通泡沫,良的阻尼材料使用。

[50

]Scarpa等

7图8　负泊松比晶体材料方格旋转模型示意图

图9　负泊松比复合材料多层次结构示意图

(a)多层次结构　(b)杆铰链框架模型

材料的静态和动态粘弹行为时,发现具有内凹结构的负泊松比材料储能模量和静态模量更高,同时指出,负泊松比材料对于外界的应力损耗与微孔单元在材料中所占的体积分数以及每个单元上的应力分布有着很大的关系。

[51,52]除了上述物理机械性能外,负泊松比材料具有更为优良的吸声能力。研究表明,小泡孔型

负泊松比材料对于630Hz以上的频率吸收性比大泡孔型负泊松比材料优良。在研究材料的截止频

[52]率时,由于微观机理模型建立在泡孔肋的共振基础上,发现材料的截止频率随着泡孔肋弯曲程

　第6期高　　分　　子　　通　　报・55・度的增大而降低。

4　负泊松比材料的优势和应用前景

负泊松比材料由于具有不同于普通材料的独特性质,在很多方面具备了其他材料所不能比拟的优势,尤其是材料的物理机械性能有了很大的提高,如提高了材料的剪切模量、材料的抗缺口性能、抗断裂性能以及材料的回弹韧性。另外,由于材料的泊松比影响到应力波的传输和反射,应力的消除和在裂纹附近的应力分布,所以负泊松比材料适合制造紧固件或安全带[53],在受外力时材料的横向膨胀可以抵消外力的作用,从而提高这些部件的抗负荷能力。进一步可以想见,如果将负泊松比材料用于医学领域,可以很大程度上缓解由于动脉硬化、。当负泊松比材料用于制造夹芯板时[54],,而不是像泊松

]比为正值的材料那样向内凹陷被破坏,因此,。负行为[58][57。最近有研究表明,,,可作内。最近的研究表明,引起负泊松比效应的机制还可以用来分析白矮星和中子星的核反应和地震。如果材料的泊松比足够小,还可以用于缓冲材料,可以设想,若将此种材料用于军事领域,其意义是举足轻重的,显然具有负泊松比效应的材料对冲击能量的吸收要大于普通材料。负泊松比材料由于在外场作用下其微观结构本身被破坏的可能性大大低于普通材料,因此还可以作为非常优良的电磁材料[59]。

Alderson已经成功制得了可用作增强纤维的细丝状和纤维状负泊松比聚合物材料,该材料除了可用于汽车车体、缓冲器用纤维增强复合材料外,还有广泛的用途,如用作防弹背心、护胫、护膝、护套等等。该材料与普通材料相比,能量吸收性质更优,纤维拔出阻力更大。加入了该纤维材料或由该纤维材料制得的编织结构抗压能力和低速冲击韧性都有所提高

的耳廓上,降低了空气渗漏,并提高了耳部的舒适程度[61][60]。Jones在其发明的耳机中采用了负泊松比泡沫塑料,使耳机能更容易的包覆在具有不规则外形。

[62]总之,负泊松比材料不仅在日常生活用品如瓶塞、座垫的制造等具有重要意义,同时对于国

家的某些重要领域,如航空、国防、电子产业也有着巨大的潜在价值。

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AdvancesinNegativePoisson’sRatioMaterials

SHIWei,YANGWei,LIZhong-ming,XIEBang-hu,YANGMing-bo

(CollegeofPolymerScienceandEngineering,SichuanUniversity,StateKeyLaboratoryof

PolymerMaterialsEngineering,Chengdu　610065,China)

Abstract:AnovelclassofmaterialsexhibitingPon’sresearchfieldofmaterialsscienceinrecentyears,ispresented.BymechanismofnegativePoisson’sratiomaterialsand,detailedinterpreta2tionofspecialin,itshouldbepointedoutthatthiskindofmaterialshasandpracticalsignificance.

Keywords:Poisson’sratio;Microstructure;Deformationmechanism;Properties;Applications(上接第47页)

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ElectrospinningandUltrafinePolymerFibers

ZENGJing,CHENXue2si,JINGXia2bin

(StateKeyLaboratoryofPolymerPhysicsandChemistry,ChangchunInstituteofAppliedChemistry,

ChineseAcademyofSciences,Changchun,130022,China)

Abstract:Electrospinningisasimpleandlow2costtechnologytoprepareultrafinepolymerfibers.Theconceptandresearchprogressofelectrospinning,andapplicationsofelectrospunfibersaredescribedindetail.Brilliantprospectismadeoftheapplicationsofelectrospunultrafinefibersinvariousfields.

Keywords:Electrospinning;Ultrafinefibers;Applications